Urea-SCR催化器老化數(shù)值仿真與試驗評價研究.pdf

1、隨著我國汽車排放法規(guī)對于NOX的排放限值要求的日益嚴苛，SCR排放控制技術(shù)被認為是獨立裝載或與其他排放凈化手段相結(jié)合的能有效降低NOX排放的機外凈化技術(shù)之一。法規(guī)對于SCR催化器耐久性歷程不少于16萬公里的要求，使得對于SCR催化器耐久性的研究備受重視。本文主要研究了車載商用釩基SCR催化劑的熱老化數(shù)值仿真模擬和小樣水熱老化及性能評價試驗。
　　在對SCR催化器的模型和試驗研究的基礎(chǔ)上，結(jié)合化學反應動力學基本理論、Eley-Rid

2、eal反應機理、化學反應速率模型、氣固相反應基本控制模型和儲放NH3模型，建立起SCR催化器的反應動力學模型。采用計算流體力學軟件FLUENT和化學反應動力學軟件CHEMKIN耦合的方式進行數(shù)值仿真，并與臺架試驗結(jié)果進行對比，驗證了所建立的動力學模型的精確性。
　　在此基礎(chǔ)上分析SCR催化器熱老化過程中催化劑平均顆粒直徑和催化反應速率變化對催化劑相對活性的影響規(guī)律，修正得到了熱老化反應動力學模型，并根據(jù)SCR快速老化循環(huán)標準和老化

3、仿真步驟對模型進行數(shù)值模擬。結(jié)果表明，催化器在熱老化過程中催化劑的相對活性和NO轉(zhuǎn)化效率降低，溫度窗口變窄，起燃溫度升高等規(guī)律。計算得到催化劑的平均顆粒直徑隨老化程度加深而逐漸增長，且載體入口和中心位置增幅最大，老化程度最為嚴重。
　　采用模擬水熱老化的方法制備不同老化程度的催化劑小樣，并利用催化劑性能評價平臺和物理測試設(shè)備對小樣進行性能評價和微觀表征測試。試驗表明，對催化劑焙燒溫度越高，時間越長，其老化失活程度越嚴重，整體表現(xiàn)出

4、對NO的轉(zhuǎn)化效率下降，溫度窗口變窄，起燃溫度升高等規(guī)律，與老化數(shù)值仿真結(jié)論一致。測試得到的SEM表征圖顯示催化劑的表面活性物隨老化程度加深而聚集長大，催化劑比表面積減小，XRD圖譜分析表明在水熱老化過程中，催化劑表面的銳鈦礦型TiO2減少，同時產(chǎn)生金紅石型TiO2的相變。利用性能評價試驗數(shù)據(jù)計算得到催化劑老化過程中動力學參數(shù)的變化規(guī)律，發(fā)現(xiàn)隨著催化劑水熱老化程度加劇，動力學參數(shù)活化能E逐步變大，而反應頻率因子A逐步變小。
　　本文