石墨烯復(fù)合結(jié)構(gòu)場發(fā)射機(jī)制的第一性原理研究.pdf

1、石墨烯為自然界中首例穩(wěn)定的二維晶體形貌，其自2004年被人們實(shí)驗(yàn)發(fā)掘至今，石墨烯基復(fù)合材料在固體物理學(xué)科、材料學(xué)科以及微納電子學(xué)科等范疇激起了人們濃厚的興趣。石墨烯是一類將碳排列成一層片狀形貌的新式炭質(zhì)原料。它以sp2雜化，呈六角蜂窩態(tài)的平面薄膜，并且只有一個(gè)碳原子層厚度。石墨烯依賴其穩(wěn)定且獨(dú)特的網(wǎng)形構(gòu)造，促使它在力、光、熱、電、磁、機(jī)械特性等學(xué)科顯露出獨(dú)特而杰出的性質(zhì)，在微納米電器件、太陽能電池、氣體傳感器、超級(jí)電容器、場發(fā)射以及儲(chǔ)氫

2、設(shè)備有著潛在、重要的使用前途。
　　石墨烯憑借其獨(dú)有的電子性能、大的比表面積、高穩(wěn)定性、特別的邊界條件和連貫的電流密度已經(jīng)被人們視為優(yōu)質(zhì)的場發(fā)射原料。當(dāng)前，對(duì)氧化石墨烯與石墨烯納米片層的場發(fā)射特征探尋已有顯著成效。但石墨烯的普遍運(yùn)用，現(xiàn)今依然阻礙重重。鑒于石墨烯眾多特殊的性質(zhì)，且至今其與傳統(tǒng)原料復(fù)合的深入研究還不是很多，致使其許多優(yōu)異的性質(zhì)沒有充分表達(dá)出來。同時(shí)，石墨烯載流子濃度高、電阻率低，而其半導(dǎo)體特征并不顯著，這也在某些程度

3、上妨礙了石墨烯的運(yùn)用與發(fā)展?；谝陨戏治?，針對(duì)石墨烯基復(fù)合材料的進(jìn)一步探索就變得極其必要。本文采用第一原理計(jì)算方法，對(duì)石墨烯-碳管、氮摻雜石墨烯-碳管、石墨烯-富勒烯、氮摻雜石墨烯-富勒烯復(fù)合結(jié)構(gòu)的場發(fā)射機(jī)理實(shí)施研究。
　　為探索石墨烯復(fù)合材料的場發(fā)射機(jī)制，我們分別構(gòu)建了石墨烯-碳管、石墨烯-富勒烯兩種復(fù)合結(jié)構(gòu)。在不同的電場條件下，我們對(duì)復(fù)合結(jié)構(gòu)的結(jié)合能、離化能、功函數(shù)實(shí)施了計(jì)算，并對(duì)其局域電子密度布局、HOMO-LUMO能級(jí)及帶

4、隙、Mulliken電荷布局實(shí)施了相應(yīng)的分析。研究發(fā)現(xiàn)：離化能與功函數(shù)隨電場的增強(qiáng)而不斷變小，說明場發(fā)射能力取得了顯著提升。在外加電場條件下，HOMO和LUMO能級(jí)均向真空能級(jí)方向轉(zhuǎn)移，同時(shí)費(fèi)米能級(jí)也向真空能級(jí)遷移，且HOMO-LUMO帶隙都保持很小的數(shù)值并逐漸降低。兩種復(fù)合結(jié)構(gòu)在電場的作用下均有局域電子態(tài)出現(xiàn)，然而這些局域電子態(tài)與場發(fā)射能力成正相關(guān)。Mulliken電荷的有效遷移，顯著表明我們所構(gòu)建的復(fù)合結(jié)構(gòu)確實(shí)具備優(yōu)越的場發(fā)射能力。

5、
　　為進(jìn)一步提升石墨烯復(fù)合物的場發(fā)射能力，我們分別構(gòu)建了氮摻雜石墨烯-碳管、氮摻雜石墨烯-富勒烯兩種復(fù)合結(jié)構(gòu)。為尋求復(fù)合結(jié)構(gòu)中的最佳摻雜點(diǎn)，我們挑選了多個(gè)不同的摻雜位置實(shí)施比較。研究表明：氮原子的摻雜使得HOMO-LUMO帶隙進(jìn)一步減小，離化能和功函數(shù)也進(jìn)一步降低。此外，隨著氮的引入，兩種復(fù)合結(jié)構(gòu)的LUMO分別從最初的石墨烯納米盤上轉(zhuǎn)移到了碳管和富勒烯上，分別形成了耦合態(tài)和局域態(tài)，且更多的負(fù)電荷大量集聚在氮原子上。以上特征都將改