石墨烯物性的第一性原理研究.pdf

1、由于具有豐富的電學(xué)性質(zhì)、奇異的量子特性以及廣闊的應(yīng)用前景，石墨烯、石墨烯衍生物以及類石墨烯層狀化合物成為近年來的熱點(diǎn)研究體系，并取得許多重要的研究成果。本學(xué)位論文采用第一性原理計(jì)算方法對(duì)石墨烯的物性及其性能調(diào)控開展了一系列較深入的理論研究，包括如下六章。
　　 第一章簡(jiǎn)要介紹密度泛函理論。在簡(jiǎn)要介紹Hohenberg-Kohn定理、Kohn-Sham方案以及幾種應(yīng)用廣泛的交換關(guān)聯(lián)泛函之后，簡(jiǎn)述了密度泛函理論的數(shù)值計(jì)算流程，最后介

2、紹了幾個(gè)基于密度泛函理論的計(jì)算軟件。
　　 第二章簡(jiǎn)要介紹了石墨烯，包括石墨烯的物性、實(shí)驗(yàn)制備和合成的主要方法以及一些重要的研究進(jìn)展。本章最后簡(jiǎn)述了本學(xué)位論文的研究動(dòng)機(jī)。
　　 第三章，緊密配合掃描隧道顯微術(shù)(STM)實(shí)驗(yàn)測(cè)量，我們對(duì)石墨烯在Ru(0001)表面的局域電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了第一性原理計(jì)算。研究發(fā)現(xiàn)由于晶格失配，單層石墨烯在Ru(0001)表面表現(xiàn)出摩爾紋周期性高低起伏結(jié)構(gòu)，可以用來作為分子組裝模板。理論計(jì)算出來的

3、局域功函數(shù)數(shù)值與實(shí)驗(yàn)觀測(cè)值吻合，其空間分布特征取決于體系周期分布的表面電偶極矩。
　　 第四章，我們的STM實(shí)驗(yàn)研究表明在CoPc分子與Ru(0001)表面之間插入單層石墨烯可以設(shè)計(jì)出一種單分子整流器件。為了解釋STM實(shí)驗(yàn)的觀測(cè)結(jié)果，我們采用第一性原理方法對(duì)比研究了CoPc分子吸附在Ru(0001)表面和石墨烯覆蓋的Ru(0001)表面的吸附性質(zhì)。理論研究發(fā)現(xiàn)由于分子與襯底之間的相互作用，在這兩種不同表面吸附的CoPe分子磁性都

4、被淬滅。CoPe分子主要通過Co原子的3dz2軌道與石墨烯覆蓋的R(0001)表面耦合，STM實(shí)驗(yàn)中測(cè)量到的隧道電流來自-0.35 eV處3dz2軌道的貢獻(xiàn)。基于Tersoff-Hamann模型，理論計(jì)算出來的伏安曲線特征與實(shí)驗(yàn)一致。
　　 第五章基于第一性原理計(jì)算，我們嘗試通過載流子摻雜和應(yīng)力等方式來調(diào)控單原子缺陷型石墨烯的磁性。理論研究表明，一定濃度的空穴摻雜能明顯增強(qiáng)單缺陷石墨烯的鐵磁性，而電子摻雜則使體系的磁性明顯降低。

5、對(duì)單缺陷石墨烯而言，隨著施加拉伸應(yīng)力的增加，體系的磁矩和鐵磁耦合都顯著增強(qiáng)。對(duì)氫吸附的單缺陷石墨烯體系，我們發(fā)現(xiàn)其磁性和磁穩(wěn)定化能都隨電子摻雜和空穴摻雜濃度的增加而呈減弱趨勢(shì)。基于我們計(jì)算和分析所得到的能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度，我們認(rèn)為，計(jì)算的這些缺陷性石墨烯磁性調(diào)控機(jī)理都與費(fèi)米能級(jí)附近的局域的sp2態(tài)和準(zhǔn)局域的pz態(tài)緊密相關(guān)。這些理論研究結(jié)果為調(diào)控石墨烯磁性提供了一些有借鑒意義的理論依據(jù)。
　　 第六章，最近實(shí)驗(yàn)上成功地合成出類石墨烯