石墨烯及其衍生結(jié)構(gòu)光電性質(zhì)的第一性原理研究.pdf

1、自從2004年被成功制備以來，石墨烯由于其優(yōu)異的物理化學(xué)性質(zhì)一直是全世界研究的熱點(diǎn)。但二維石墨烯的零帶隙半導(dǎo)體屬性在很大的程度上限制了它的實(shí)際應(yīng)用。為了拓寬石墨烯的應(yīng)用領(lǐng)域以及讓它可以真正有效應(yīng)用到將來的納電子器件中，研究者們采取各種方法實(shí)現(xiàn)了對石墨烯的改性與調(diào)控，具有諸多新穎性能的石墨烯衍生結(jié)構(gòu)不斷的被制備出來，極大的拓展了石墨烯的應(yīng)用領(lǐng)域，對綜合開發(fā)利用石墨烯有很重要的意義。基于此，在本論文中利用密度泛函理論及非平衡格林函數(shù)的方法，

2、研究了兩種重要的石墨烯衍生結(jié)構(gòu)——石墨烯納米帶及石墨烷的摻雜效應(yīng)、光學(xué)性質(zhì)及輸運(yùn)特性，得到了一些有意義的結(jié)果。本論文的主要內(nèi)容如下：
　　第一章介紹了石墨烯及其典型衍生結(jié)構(gòu)的物理化學(xué)性質(zhì)和應(yīng)用，同時給出了本論文的研究工作概述。
　　第二章介紹了本論文的理論基礎(chǔ)、計算方法及相關(guān)軟件。
　　第三章探討了Fe吸附原子對鋸齒型石墨烯納米帶(ZGNR)的輸運(yùn)性質(zhì)的調(diào)制效應(yīng)。計算結(jié)果顯示，ZGNR的輸運(yùn)性質(zhì)對Fe原子的吸附位置非常

3、敏感。當(dāng)Fe原子吸附在ZGNR的邊緣時，它對輸運(yùn)性質(zhì)的調(diào)制最顯著。隨著Fe原子從ZGNR的邊緣處向中心移動，它對輸運(yùn)性質(zhì)的影響呈遞減的趨勢。另外，還發(fā)現(xiàn)Fe吸附原子對ZGNR的自旋向下通道的影響比自旋向上通道大，因此產(chǎn)生了高的自旋極化率，實(shí)現(xiàn)了自旋極化輸運(yùn)。
　　第四章研究了 Li原子對石墨烯及其衍生結(jié)構(gòu)石墨烷構(gòu)成的石墨烷/石墨烯聯(lián)合體系的摻雜效應(yīng)。構(gòu)建的體系是在四層石墨烯上面放置(1～4)層的石墨烷。利用Bader程序分析了體系

4、的電荷分布，發(fā)現(xiàn)Li原子提供的絕大部分的轉(zhuǎn)移電荷都分布在最上面的石墨烷層中，內(nèi)部的石墨烯片層幾乎接收不到轉(zhuǎn)移電荷。這表明石墨烷層是可以屏蔽外部電荷的，這和經(jīng)典的靜電屏蔽效應(yīng)是吻合的。并且，這種現(xiàn)象并不隨著石墨烷層數(shù)的增加而變化。進(jìn)一步的機(jī)理分析闡明：聯(lián)合體系的層間靜電相互作用和最上面石墨烷層中的近自由電子態(tài)在該體系的電荷分布中扮演了很重要的角色。
　　第五章分別對石墨烷納米帶的光學(xué)性質(zhì)和輸運(yùn)性質(zhì)進(jìn)行了研究。在光學(xué)性質(zhì)方面，發(fā)現(xiàn)鋸齒

5、型和扶手型石墨烷納米帶的介電函數(shù)虛部譜線和石墨烷本身的非常相似，它們都呈現(xiàn)出光學(xué)各向異性。并且石墨烷納米帶的光學(xué)性質(zhì)還不依賴于納米帶的寬度及邊緣特點(diǎn)。這種性質(zhì)主要?dú)w結(jié)于所有石墨烷納米帶中的碳原子均是 sp3成鍵，能態(tài)結(jié)構(gòu)的軌道貢獻(xiàn)都非常相似，因此滿足相同的光學(xué)躍遷定則，呈現(xiàn)出相似的光學(xué)性質(zhì)。這種光學(xué)性質(zhì)的特殊共性使在實(shí)際應(yīng)用中不需要制備特定寬度和邊界形狀的石墨烷納米帶。
　　在輸運(yùn)性質(zhì)方面，構(gòu)建的是以石墨烷納米帶為中間勢壘層的磁性

6、隧道結(jié)。通過計算磁性隧道結(jié)在平行結(jié)構(gòu)和反平行結(jié)構(gòu)下的電流電壓曲線，發(fā)現(xiàn)電流在不同結(jié)構(gòu)時對偏壓的響應(yīng)是不一樣的：在平行結(jié)構(gòu)時，電流隨著偏壓的增加先增大后減小，出現(xiàn)了負(fù)微分電阻現(xiàn)象；而在反平行結(jié)構(gòu)時，電流則隨著偏壓的增加而逐漸增大。這兩種結(jié)構(gòu)下的不同電流——電壓響應(yīng)導(dǎo)致產(chǎn)生了高達(dá)7700％的隧穿磁電阻，并且還出現(xiàn)了正負(fù)磁電阻的反轉(zhuǎn)現(xiàn)象。通過分析不同偏壓下的透射譜，闡明了這種現(xiàn)象產(chǎn)生的物理機(jī)制。
　　第六章對本論文的工作進(jìn)行了總結(jié)以及對