類石墨烯體系電子結構和磁電效應的第一性原理研究.pdf

1、石墨烯表現(xiàn)出來的優(yōu)異的物理和化學性質(zhì)，如高電子遷移率、高熱導率、常溫霍爾效應、無質(zhì)量的狄拉克費米子等，使其在眾多領域都擁有巨大的應用前景。而隨著石墨烯的廣泛研究，石墨烯納米帶也很快地進入了人們的視野。石墨烯納米帶已經(jīng)被發(fā)現(xiàn)具有很多優(yōu)越的性質(zhì)，如帶隙調(diào)控、半金屬等，相比鋸齒型石墨烯納米帶，扶手椅型石墨烯納米帶因缺乏磁性以及費米能級附近的邊緣態(tài)而相對研究較少，但一些理論研究表明，相比鋸齒型石墨烯納米帶，扶手椅型石墨烯納米帶從能量以及熱力學上

2、都更加穩(wěn)定的。
　　基于在石墨烯中發(fā)現(xiàn)d0磁性的啟發(fā)，科研工作者開始研究低維系統(tǒng)中的其它體系的電子態(tài)，如BN和雜化的BCN系統(tǒng)，這類系統(tǒng)的單原子層結構或納米管結構已經(jīng)在實驗上成功合成出來。對鋸齒型的BN納米帶結構，研究發(fā)現(xiàn)，B邊緣被H飽和，而N邊緣未被H飽和時，納米帶邊緣會有大的自旋劈裂。當B，C，N原子按照一定比例混合在一起，雜化的BCN系統(tǒng)也可以在實驗上合成。不同于扶手椅型的石墨烯納米帶，研究發(fā)現(xiàn)扶手椅型雜化的BCN納米帶，當

3、原胞中B原子數(shù)目和N原子數(shù)目不相等時，納米帶表現(xiàn)出磁性，扶手椅型納米帶自旋劈裂是由于納米帶邊緣原子出現(xiàn)不飽和的電子態(tài)。奇特自旋劈裂的能帶包括磁性半導體，半金屬，磁性金屬被發(fā)現(xiàn)。雜化納米帶中出現(xiàn)的這種磁性叫d0-磁性或sp-磁性，不同于傳統(tǒng)由磁性原子誘導的磁性。通過理論方法尋找這種d0磁性材料以及探究這種磁性的來源也是計算物理的一個方向。在BC4N納米帶體系中，即使沒有摻雜磁性原子，體系也會表現(xiàn)出d0磁性。而且根據(jù)B原子和N原子是否配對，

4、體系會表現(xiàn)出多種不同的優(yōu)異電子性質(zhì)，比如，無帶隙的自旋半導體，半金屬，磁性半導體，通過原子操縱的方式或垂直納米帶加電場的方式，可以使得體系在半金屬和自旋無帶隙半導體之間相互轉(zhuǎn)換，為將來自旋電子學應用提供了另外的可行途徑。
　　具有半導體性質(zhì)的過渡金屬二硫?qū)倩颩oS2，因為具有獨特的電學、光學、催化等性質(zhì)，吸引了研究者的廣泛興趣。MoS2晶體是間接帶隙半導體。每個分子層包含二個六邊結構的S原子層，中間夾著一層Mo原子層，分子層內(nèi)具

5、有較強的共價鍵結合力，而分子層間則為較弱的范德華力，所以MoS2材料很容易解理成薄層結構，甚至是單層結構。這一性質(zhì)為其在微納電子領域的應用奠定了較好的基礎。
　　論文第一章首先簡單介紹石墨烯的晶格結構、電子結構和主要制備方法，從石墨烯引入石墨烯納米帶實驗和理論的研究現(xiàn)狀;然后介紹與石墨烯結構類似的單層雜化硼碳氮以及硼碳氮納米帶的制備和電子結構等;最后簡單介紹二維磁電效應和一維磁電效應的背景知識。
　　第二章簡要介紹了密度泛函

6、理論、波函數(shù)構造、贗勢等方法，并引入范德瓦爾斯作用來改善密度泛函理論。
　　第三章我們主要用密度泛函理論研究雜化硼碳氮納米帶的電子結構和磁學性質(zhì)。不同于扶手椅型石墨烯納米帶，當原胞內(nèi)的硼原子和氮原子數(shù)目不相等時，扶手椅型雜化硼碳氮納米帶的邊緣表現(xiàn)出磁性;在這些體系中，改變納米帶的寬度可以得到磁性半導體、半金屬、磁性金屬等有趣能帶結構。扶手椅型納米帶中出現(xiàn)得自旋劈裂可以歸因于系統(tǒng)的邊緣出現(xiàn)未飽和的電子態(tài)?？梢栽诩{米帶的特定位置吸附氧

7、原子使得體系從磁性金屬轉(zhuǎn)變?yōu)榘虢饘佟Ｎ覀円卜治隽梭w系中硼原子和氮原子數(shù)目相等系統(tǒng)沒有出現(xiàn)磁性的原因。我們的研究對于更好理解低維系統(tǒng)磁性的出現(xiàn)機制以及電子結構性質(zhì)有一定幫助，更為重要的是提供一種方法，能使低維雜化硼碳氮系統(tǒng)變?yōu)榘虢饘佟?br>　　第四章，我們用密度泛函理論研究雜化的BC4N納米帶的磁性和磁電效應。對于N富余的納米帶由于邊緣N原子的未飽和的σ鍵作用，體系表現(xiàn)出100％的自旋極化。B原子和N原子“配對”的體系，引人注目的磁性也

8、出現(xiàn)在系統(tǒng)中，出現(xiàn)的磁性可以用獨特的BN鋸齒型配對來解釋。納米帶的邊緣原子的磁性表現(xiàn)隨電場變化的線性效應，我們同時計算了這種低維的磁電效應的磁電系數(shù)。雜化的BCN系統(tǒng)得到的d0磁性和大的磁電效應對自旋電子學有潛在的應用價值。
　　第五章，我們用密度泛函理論研究了過渡金屬二硫?qū)倩锏碾妼W性質(zhì)，研究發(fā)現(xiàn)具有層狀結構的MoS2晶體是具有間接帶隙的半導體，這和以前的研究報道相似，隨著晶體MoS2層數(shù)減少的一層，體系變?yōu)橹苯訋兜陌雽w。我