多酸修飾的金納米粒子的催化研究.pdf

1、在多相催化中，過渡金屬氧化物載體對于納米顆粒的分散和催化性能具有決定性作用。多酸(POM)是一種無機、多金屬氧簇陰離子，是分子型過渡金屬氧化物，多年來被廣泛用做無機穩(wěn)定劑合成金屬納米粒子。多酸穩(wěn)定的金屬納米粒子膠體體系（如多酸-金）可以看成過渡金屬氧化物負載金屬納米粒子的模型。本論文圍繞多酸穩(wěn)定的金納米粒的溶液催化開展工作。合成了多酸修飾的金納米溶膠，對其做了詳細表征，通過研究多酸在納米金表面的自組裝行為，調(diào)控了納米金的催化活性，揭示了

2、多酸—納米金表面的界面電荷轉移導致納米金催化活性提高的機理。
　　本論文主要分為以下三個部分:
　　第一部分，首先簡單介紹了多酸化合物，再介紹了納米金的合成方法和催化應用，之后對多酸穩(wěn)定的金溶膠的合成和催化應用分別做了文獻綜述。最后，對本論文選題的意義進行了闡述。
　　第二部分，制備了多酸穩(wěn)定的金納米溶膠，并研究了其電催化性質。發(fā)現(xiàn)多酸修飾的金納米粒子在一定偏壓下能夠可逆地吸附在電極表面，這種表面修飾能夠大大提高電極對

3、氧化還原電對的響應和電催化氧氣還原的速率。
　　第三部分，將多酸修飾的金納米溶膠用于CO的催化氧化。通過配體交換熱力學，調(diào)控了多酸在納米金表面的自組裝覆蓋度，并定量檢測了CO催化氧化反應動力學。發(fā)現(xiàn)在該催化反應過程中，CO的氧化反應速率跟多酸覆蓋度有直接關系，即多酸的覆蓋度提高有利于CO的催化氧化。通過對XPS等數(shù)據(jù)的分析，發(fā)現(xiàn)多酸到納米金表面的電荷轉移導致納米金表面呈現(xiàn)負電性，負電性金表面有利于提高整個反應決速步—即活化分子氧的