介孔MCM-48分子篩及膜材料的制備.pdf

1、MCM-48材料歸屬Ia3d晶系，具有特殊的三維立方孔道結構，使其在物料的傳輸和擴散等方面有著很大的優(yōu)勢。MCM-48不僅有著良好的傳輸性能，還具有良好的化學穩(wěn)定性，較高機械強度，不易溶脹，比表面積大，孔道均一可調等優(yōu)點。MCM-48的制備條件較苛刻，不容易合成，大大的限制了其實際生產應用。介孔分子篩膜可實現(xiàn)反應分離一體化，若能制備高質量且合成工藝簡單的MCM-48膜，有望于提高反應的轉化率和反應進程。巨大的應用前景使MCM-48膜的研

2、究一直是人們的焦點。目前，在多孔載體上制備完整的MCM-48膜的技術并不是很完善。因此，MCM-48膜的研究仍有很大的空間。
　　 本論文主要研究MCM-48分子篩及MCM-48膜的制備，探究了不同方法制備MCM-48分子篩和MCM-48膜，通過XRD、SEM和水熱穩(wěn)定性等進行分析，得到結論如下：
　　 1采用單模板劑法(CTAB)、加入無機鹽法(NaF)、混合模板劑法(P123和CTAB)均成功制備了MCM-48分子篩

3、，為MCM-48膜的制備提供了很好的基礎。對單一模板劑法和加入無機鹽法進行水熱穩(wěn)定性測試，XRD結果證明了無機鹽的加入使分子篩在油浴中加熱煮沸12h孔道沒有完全坍塌，說明了無機鹽的加入增加了MCM-48的水熱穩(wěn)定性。通過混合模板劑法(CTAB和P123)制備出了具有規(guī)則形貌、粒徑均一的MCM-48分子篩，非離子型表面活性劑的加入，減弱了界面組裝作用力，實現(xiàn)了分子篩形貌的控制。從SEM照片可以看出分子篩顆粒為2μm且大小均一。
　　

4、 2以APTES和TEOS為硅源，初步考察了兩者的物料比對樣品結構的影響。在APTES為硅源含量的5％和10％時，均能合成出有序介孔材料MCM-41。
　　 3利用添加無機鹽(NaF)法合成的分子篩配制合成液，經(jīng)過三次原位水熱合成，成功制備了MCM-48膜。為對比無機鹽的加入對膜的合成產生的影響，用單一模板劑法配制合成液，在載體管上三次原位水熱合成。從SEM圖片可以看出，加入無機鹽合成液形成的膜表面由分子篩顆粒堆積而成，膜截面

5、厚度為4-6μm。壓降為0.1Mpa時，MCM-48膜對H2/N2的分離系數(shù)約為2.61。單一模板劑合成液形成的膜表面裂痕較多。
　　 4配制不同濃度的硅溶膠溶液，選用20％的硅溶膠溶液浸漬處理好的三氧化二鋁載體管，于200℃固化2小時，使其與載體管連接緊密?？疾炝撕铣纱螖?shù)對膜的影響，結果表明兩次水熱合成成功制備了MCM-48膜。通過SEM表征看出，膜層表面平整連續(xù)，膜層厚度為4-6μm。壓降為0.1Mpa時，MCM-48膜對H

6、2/N2的分離系數(shù)約為2.41。
　　 5以粒徑均一的MCM-48分子篩為晶種，通過簡單的浸泡方法，成功克服了介孔分子篩的團聚現(xiàn)象，通過熱浸漬法涂晶，制備出晶種層。采用晶種法，在晶種層的基礎上，經(jīng)過兩次水熱合成，成功制備出MCM-48膜。通過SEM表征看出，膜層表面連續(xù)平整，膜層厚度為6μm左右。壓降為0.1Mpa時，MCM-48膜對H2/N2的分離系數(shù)約為2.71。
　　 6首次將反擴散法應用于介孔MCM-48膜的制備