用于碳煙燃燒NOx存儲(chǔ)還原氧離子導(dǎo)體材料催化劑的研究.pdf

1、本論文選取了Ca2Fe2O5、 Ca2AlFeO5和Ca3Co2O6、 DyBaCo4O7和DyBa(Co0.9Al0.1)4O7三類催化劑材料，一方面是由于這些材料具有優(yōu)良的氧離子導(dǎo)體性能，另外，它們均含有氧化還原性能良好的過(guò)渡金屬Co或Fe等變價(jià)元素，同時(shí)含有存儲(chǔ)NOx的堿土金屬組分(Ca或Ba)，這些材料的特征正好滿足了碳煙顆粒燃燒催化劑和NOx存儲(chǔ)還原催化劑的基本要求。
　　本文嘗試了多種方法來(lái)合成氧離子導(dǎo)體型催化劑。采用

2、溶液燃燒法合成出Ca2Fe2O5和Ca2AlFeO5，采用絡(luò)合法成功制備得到了Ca3Co2O6催化劑并考察了不同的絡(luò)合劑（Citric Acid、ETDA和Citric Acid+EDTA）對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)和活性的影響，采用EDTA絡(luò)合法合成了催化劑DyBaCo4O7和DyBa(Co0.9Al0.1)4O7。然后，采用XRD、BET和H2-TPR等方法對(duì)以上合成材料的物理化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了表征。最后，測(cè)試了其在O2和NO+O2氣氛下的碳煙催化燃

3、燒活性及NOx存儲(chǔ)還原性能。最終得到了以下結(jié)論:
　　O2及NO+O2氣氛下，Ca2AlFeO5的催化碳煙燃燒活性均要明顯優(yōu)于Ca2Fe2O5，而生成CO2的選擇性并無(wú)明顯區(qū)別。NO+O2氣氛下，Ca2Fe2O5的碳煙燃燒活性要優(yōu)于O2氣氛下的活性，Ca2AlFeO5的碳煙燃燒活性則與O2氣氛下的活性無(wú)明顯區(qū)別。
　　采用三種不同絡(luò)合劑均可成功合成相純度很高的Ca3Co2O6，但其比表面積、孔體積和平均孔徑并無(wú)明顯差別，且O

4、2氣氛下的碳煙燃燒活性也并無(wú)明顯差別，Tm值大約在460℃左右，所以，考慮到合成的簡(jiǎn)易性，本文選擇檸檬酸絡(luò)合劑合成的Ca3Co2O6(CitricAcid)作為進(jìn)一步的研究對(duì)象。在NO+O2氣氛下，Ca3Co2O6(Citric Acid)的Tm值與O2氣氛下的相當(dāng)，生成CO2的選擇性均可達(dá)到97％以上。稀燃富燃的瞬態(tài)工況下測(cè)試的Ca3Co2O6(Citric Acid)的NOx存儲(chǔ)量為51.7μmol/g，7.2％的NOx可被還原為N