生物基含氧化合物加氫脫氧制航空燃料研究.pdf

1、由可再生生物質(zhì)資源為原料制備生物航空燃料，可在其全生命周期內(nèi)降低碳排放，并有助于解決航空燃料短缺及二氧化碳排放（航空碳稅）的雙重難題。生物基含氧化合物的加氫精制是生物航空燃料制備的關(guān)鍵步驟，其中涉及的含氧化合物催化轉(zhuǎn)化問題也是催化領(lǐng)域極具潛力的新方向。本論文針對(duì)生物質(zhì)煉制過程中獲得的各類航空燃料前驅(qū)體，開展加氫脫氧制備航空燃料的研究工作，并構(gòu)建反應(yīng)原料、催化劑性質(zhì)及反應(yīng)性能的相互關(guān)聯(lián)，主要研究內(nèi)容及結(jié)果如下:1）基于油脂原料特性與反應(yīng)需

2、求，設(shè)計(jì)并實(shí)現(xiàn)了富含十六碳脂肪酸微藻油脂水解、脫羧及加氫多異構(gòu)化以及微藻分級(jí)萃取及加氫裂化制備航空燃料兩條技術(shù)路線，合成了關(guān)鍵加氫用雙功能催化劑;2）對(duì)萜類醇、脂肪醇和油脂等不同含氧化合物在Pt/ZSM-22、Pt/MCF和Pt/Al2O3等金屬/酸雙功能催化劑上的反應(yīng)行為進(jìn)行詳細(xì)研究，發(fā)現(xiàn)含氧化合物原料、雙功能催化劑載體酸性及產(chǎn)物分布上存在明顯關(guān)聯(lián)，獲得了制備航空燃料所需的適宜條件，并對(duì)其反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了剖析;3）開發(fā)了基于Mo5+催化

3、的酚類化合物常壓加氫脫氧催化體系，轉(zhuǎn)化率和選擇性均達(dá)到100％，并通過XPS等表征方法詳細(xì)揭示了Mo5+的關(guān)鍵作用;4）對(duì)加氫脫氧反應(yīng)過程中水的影響開展了研究，發(fā)現(xiàn)水對(duì)Pt/ZSM-22催化劑的脂肪醇加氫異構(gòu)化存在明顯抑制作用;5）為避免水及硫、氮等雜原子的影響，結(jié)合限域合成、擇形催化與氫溢流等概念，設(shè)計(jì)并合成介孔KA沸石分子篩，并以此為載體構(gòu)建新型高分散鉑催化劑，該催化劑具有突出的雜質(zhì)耐受特性，以耐硫性為例該催化劑在3％ H2S存在條