HZSM-5上異丁烯直接胺化反應(yīng)制備叔丁胺的研究.pdf

1、叔丁胺是一種重要的有機(jī)化工原料和醫(yī)藥中間體，可通過(guò)叔丁脲水解、叔丁基酰胺水解、鹵代烷氨解、叔丁醇氨解、甲基叔丁基醚氨解以及異丁烯胺化等方法制備。其中異丁烯直接胺化法具有原子利用率100％，生產(chǎn)過(guò)程清潔無(wú)污染等優(yōu)點(diǎn)，因此此合成路線引起人們的廣泛關(guān)注。沸石分子篩是具有酸性和規(guī)則孔道結(jié)構(gòu)的多孔材料，被廣泛應(yīng)用于各類催化反應(yīng)中。美國(guó)空氣與化學(xué)品公司和德國(guó)巴斯夫公司將HZSM-5和BEA沸石作為異丁烯直接胺化制備叔丁胺反應(yīng)的催化劑，取得較好的研究

2、結(jié)果。
　　本文在HZSM-5沸石上進(jìn)行了異丁烯直接胺化制備叔丁胺反應(yīng)的研究，通過(guò)考察HZSM-5沸石的酸性、金屬改性以及反應(yīng)工藝條件等因素對(duì)胺化反應(yīng)的影響，并結(jié)合XRD、NH3-TPD和氮?dú)馕锢砦降缺碚魇侄危〉昧艘韵卵芯拷Y(jié)果:
　　1.在異丁烯直接胺化反應(yīng)中，高硅HZSM-5沸石分子篩比低硅HZSM-5沸石分子篩表現(xiàn)出更好的催化活性，表明胺化反應(yīng)中需要HZSM-5沸石分子篩具有適宜的酸量和酸強(qiáng)度。
　　2.具有高

3、比表面積和多級(jí)孔道結(jié)構(gòu)的沸石分子篩催化劑在胺化反應(yīng)中未展現(xiàn)出異丁烯轉(zhuǎn)化率的明顯提升，表明分子擴(kuò)散不是胺化反應(yīng)的控制步驟，另一方面，再次表明胺化反應(yīng)中需要HZSM-5沸石分子篩具有適宜的酸量和酸強(qiáng)度。
　　3.在本論文中，采用浸漬法負(fù)載Li、Zn、La、Ce的HZSM-5沸石分子篩催化劑上的異丁烯直接胺化反應(yīng)研究中，未見(jiàn)改性對(duì)胺化反應(yīng)有明顯的影響，然而，對(duì)催化劑的制備方法以及胺化反應(yīng)機(jī)理等還需要進(jìn)一步深入研究。
　　4.在異丁