雙羧基螺吡喃及其金屬配合物的合成、結(jié)構(gòu)與光學(xué)性能研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、由于可潛在應(yīng)用于光學(xué)數(shù)據(jù)儲存、分子開關(guān)和生物傳感等諸多領(lǐng)域,螺吡喃光致變色材料的研究備受關(guān)注。但目前主要工作局限于溶液及純有機體系,其抗疲勞性和穩(wěn)定性難以滿足要求,大大限制了螺吡喃化合物材料的應(yīng)用。雖然其金屬配合物的研究也已經(jīng)起步,但弱的配位作用及晶體生長的困難使其進展緩慢,所報道的幾種金屬配合物也沒有好的晶態(tài)光學(xué)活性。針對這一問題,本文基于近年發(fā)展起來的單晶相轉(zhuǎn)變技術(shù)及本組關(guān)于螺吡喃配體研究的前期積累,提出了在結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的吲哚部位引入多

2、羧基官能團,然后與金屬離子配位自組裝,從而形成具有光調(diào)控性能的功能配位聚合物的新思路,為進一步研發(fā)該類新型智能晶體材料打下基礎(chǔ)。主要開展了以下三方面的具體研究:
  1.設(shè)計合成系列結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的新型雙羧基螺吡喃配體。以羧基苯肼為原料,經(jīng)過成環(huán)、成鹽及 Fischer縮合等四步反應(yīng),合成了1’,3’,3’-三甲基螺[苯并吡喃-2,2’-吲哚]-4’,6’-二甲酸(DCSP)、6-甲基-1’,3’,3’-三甲基螺[苯并吡喃-2,2’-吲

3、哚]-4’,6’-二甲酸(MDCSP)和6-硝基-1’,3’,3’-三甲基螺[苯并吡喃-2,2’-吲哚]-4’,6’-二甲酸(NDCSP),并用核磁共振氫譜與碳譜、紅外光譜、質(zhì)譜等手段對其結(jié)構(gòu)進行了充分表征。同時,用紫外可見吸收光譜研究了它們的光致變色性質(zhì)。
  2.以合成的雙羧基螺吡喃衍生物為配體,過渡金屬為中心,通過自組裝制備出光功能配位聚合物。本文研究了上述配體與第一后過渡系金屬的作用,并成功合成了DCSP的Zn(II)配位

4、聚合物[Zn(DCSP)(DMF)(H2O)3]n。利用紅外光譜和X-射線單晶衍射技術(shù)研究了該配位聚合物的結(jié)構(gòu)特征。晶體結(jié)構(gòu)中,配合物中每個Zn2+離子被四個DCSP2?陰離子的羧基所螯合,形成雙核結(jié)構(gòu)單元,雙核結(jié)構(gòu)又在吲哚芳環(huán)上雙羧基橋的連接下構(gòu)成二維層狀結(jié)構(gòu),軸向配位的DMF分子則伸展于層狀結(jié)構(gòu)形成的孔洞(7×6?)中。最后,層狀結(jié)構(gòu)通過分子間相互作用進一步形成三維堆垛。這是首例螺吡喃金屬配位聚合物。
  3.用紫外可見及熒光

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