鉭基氧化物立方微晶的可控合成與光催化產氫.pdf

1、微納單晶結構由于其接近理想晶體結構的特點，由于沒有晶界對載流子的散射，其具有良好的電荷傳輸性能，在很多方面有著良好的應用前景。由于眾多化學反應過程與表面結構息息相關，晶體的表面結構由于各向異性的原因與其表面晶面關系密切，故而改變晶體的表面晶面曝露是對微納晶體材料自身性能改良的重要手段之一，獲得具有新型特別是高能晶面曝露的微納晶體材料往往意味著材料的表面活性的增強或者化學反應的選擇性的改變。
　　鉭氧化物是一類重要的功能材料，在介電

2、，涂層，催化等方面有著很廣泛的應用。但現有的鉭氧化物材料基本是無定形或者多晶形態(tài)，對單晶結構的鉭氧化物及其晶面的研究并沒有系統(tǒng)的研究，為了獲得單晶結構的鉭氧化物并且通過其進一步研究鉭氧化物晶體的晶面配置，使高能面的曝露比例增加，獲得高反應活性的鉭氧化物，我們通過構建強酸-弱酸混合反應體系來控制Ta5+離子水解，建立鉭氧化物的準平衡生長環(huán)境，在溶劑熱條件下獲得一種具有全新元素組成的的鉭氧氯立方微晶（TaO2.18Cl0.64MCs）。該T

3、aO2.18Cl0.64MCs的組成通過XRD、XPS并結合XRF進行表征；通過結構擬合粉末 X射線衍射的數據模擬了TaO2.18Cl0.64MCs的晶體結構，發(fā)現由于鹵素原子對氧原子取代造成了該 TaO2.18Cl0.64 MCs中存在著空位并在一定范圍內保持了長程有序的周期性，具有超結構（super structure）的特點。本論文系統(tǒng)研究了該TaO2.18Cl0.64MCs的形成機理并考察了其光吸收性質與光催化產氫性能，結果發(fā)現

4、該TaO2.18Cl0.64MCs對波長小于300nm的光具有較強的富集能力以及快速的電荷傳輸特性，并表現出比商品氧化鉭和單晶納米棒組成的氧化鉭分級結構更高的光催化產氫性能。
　　根據我們對β相氧化鉭不同晶面表面能的第一性原理的計算結果，在目前已獲得的Ta2O5曝露的{001}、{010}和{100}三種晶面中，{001}（氧化鉭中具有3.9埃米晶面間距的晶面）具有最高的表面能。為了提高{001}晶面曝露的面積，我們以制備的鉭氧氯