有機分子晶體中載流子的自旋極化.pdf

1、有機半導(dǎo)體材料作為一種新型的功能材料，不僅具有傳統(tǒng)無機功能材料的功能特性，而且制作成本低，易于合成，能夠大面積合成，柔韌性好等優(yōu)勢。有機半導(dǎo)體具有無機半導(dǎo)體一樣豐富的電學(xué)，光學(xué)特性。使得它在有機發(fā)光二極管(Organic light emitting diode)，有機光伏電池(Organic photo voltaic)等應(yīng)用方面具有廣闊前景，特別是有機發(fā)光二極管已經(jīng)在日本，韓國等一些國家得到大規(guī)模生產(chǎn)。2014年Nobel物理學(xué)獎也

2、授予了Akasaki，Amano and Nakamura在藍光LED方面的工作。白光能夠以新的方式合成出來，相比以往的發(fā)光器件，具有更持久更有效的轉(zhuǎn)化。在節(jié)約資源和能源的角度做出重大貢獻，給人類照明業(yè)帶來一場變革。近年來，在磁學(xué)方面發(fā)現(xiàn)的有機磁場效應(yīng)(Organic magneticfield effect)，使得人們對它在磁學(xué)方面的應(yīng)用具有很大信心。
　　有機磁場效應(yīng)的實質(zhì)是來源于電子的自旋屬性。因而有機半導(dǎo)體在自旋電子學(xué)方面

3、的應(yīng)用得到人們的廣泛關(guān)注和研究，并取得了重大進展。例如有機功能材料中的自旋產(chǎn)生、輸運、儲存，及探測等越來越豐富的物理實驗現(xiàn)象出現(xiàn)，以及與其相應(yīng)的內(nèi)在物理機制的研究。有機自旋電子學(xué)研究包含兩個領(lǐng)域:一是人們?yōu)榱藢で缶哂形锢硖卣鳎?，磁，光）更明顯的功能材料而形成的與化學(xué)交叉的有機功能材料方向。二是與物理交叉的自旋電子學(xué)。這些材料不僅具有潛在的實用價值，也具有深遠的基礎(chǔ)研究意義，成為軟材料科學(xué)的重要研究課題之一;同時自旋電子學(xué)是對電子學(xué)的重

4、大延伸，使得電子學(xué)具有更廣闊的發(fā)展前景。十幾年來，自旋電子學(xué)的發(fā)展不僅引起如高密度存儲器這類重大應(yīng)用性器件的出現(xiàn);同時對基礎(chǔ)物理的革命也功不可沒，例如一些新物理現(xiàn)象或概念的出現(xiàn)（自旋流、自旋壓、自旋整流、自旋霍耳效應(yīng)等）。二者結(jié)合，便形成了有機自旋電子學(xué)(Organic Spintronics)這一門新的學(xué)科，探討研究有機功能材料在自旋電子學(xué)領(lǐng)域的潛在應(yīng)用價值，及其重要的基礎(chǔ)研究價值。
　　對于有機自旋電子學(xué)的研究，目前主要關(guān)注兩

5、類結(jié)構(gòu)器件，一類是含有磁性電極的有機器件，如La1-xSrxMnO3/T6/La1-xSrxMnO3和Co/Alq3/La1-，SrxMnO。等器件，主要研究自旋極化電子或者空穴的注入、輸運與自旋探測，體現(xiàn)為器件自旋閥效應(yīng)。另一類器件是不含有任何磁性元素的有機器件，如ITO/PEDOT/polyfluorene/Ca和ITO/PEDOT/T6/Ca/Al等器件。2004年Francis等人發(fā)現(xiàn)通過施加弱磁場(100mT)，有機器件ITO

6、/PEDOT/polyfluorene/Ca室溫下可出現(xiàn)10％以上的磁電阻，而且發(fā)現(xiàn)外加偏壓以及有機層的厚度都會影響磁電阻的大小，甚至改變磁電阻的正負。因為無機器件中很難出現(xiàn)這種現(xiàn)象，所以有機磁電阻（OMR）很快引起了物理、化學(xué)、電子學(xué)和材料界學(xué)者的廣泛關(guān)注。幾年來對OMR的研究初步發(fā)現(xiàn)，它不僅具有巨大的潛在應(yīng)用價值，而且包含的內(nèi)容豐富，內(nèi)部機理更為復(fù)雜。有機半導(dǎo)體（器件）不僅存在磁電阻現(xiàn)象，其大小正負可變，而且磁場也會影響器件電致發(fā)光

7、(Electroluminescence)、光致發(fā)光(Photoluminescence)以及光電流(Photoelectric current)等效率，即它們都存在不同程度的強磁響應(yīng)現(xiàn)象。施加磁場前后，器件性能（信號）的相對變化，我們把這些現(xiàn)象統(tǒng)稱為有機磁場效應(yīng)。有機磁場效應(yīng)(OMFE)是當(dāng)前有機功能材料和器件研究的熱點，物理學(xué)工作者對于施加弱磁場產(chǎn)生的強響應(yīng)機理的探索更是的有極大興趣。
　　對于有機磁場效應(yīng)的理論解釋出發(fā)點主要

8、基于有機材料本身具有的特性:一是它的超精細相互作用以及自旋-軌道耦合都比較弱，因而與無機材料相比，有機材料中載流子具有較長的自旋弛豫時間。因而它被認為是自旋極化輸運的理想材料;二是有機半導(dǎo)體具有較強的電子-晶格耦合作用，使得它的載流子不同于無機半導(dǎo)體。有機材料中的載流子主要是孤子，極化子等一些自陷束縛的準粒子，因而它們的電荷自旋關(guān)系更復(fù)雜。正是有機半導(dǎo)體的這些特性更加豐富了自旋電子學(xué)。在有機半導(dǎo)體中小分子晶體常被用于有機場效應(yīng)中的中間層

9、。因為小分子晶體材料具有良好的剛性和分子對稱性，并且整個分子就是一個共軛體系。在實驗操作上它們比較容易形成有序的薄膜。正是小分子晶體的有序性使得它有利于載流子的傳輸，即有比較大的遷移率。
　　本論文主要基于有機小分子的TO模型，考慮由于雜質(zhì)，溫度等因素會引起自旋的反轉(zhuǎn)，在哈密頓量中引入自旋反轉(zhuǎn)強度。然后研究反轉(zhuǎn)強度對于載流子自旋極化的影響以及近程的電子-電子相互作用對載流子自旋極化（磁矩）的影響。論文的研究內(nèi)容和結(jié)果如下:

10、　　1.當(dāng)給分子晶體中注入一個電子時，形成一個極化子，在不考慮自旋反轉(zhuǎn)效應(yīng)的情況下，它的自旋是完全極化，即磁矩為1?？紤]電子在格點上的自旋反轉(zhuǎn)時，自旋反轉(zhuǎn)的強度越大，極化子的磁矩會越小。并且自旋反轉(zhuǎn)強度達到某個臨界值時，極化子磁矩會突然降為零。當(dāng)進入兩個不同自旋的電子時，形成了雙極化子。自旋反轉(zhuǎn)強度對于雙極化子是沒有影響的，因為雙極化子內(nèi)存在兩個自旋相反的電子，它們的磁矩始終為零。
　　2.由于自旋反轉(zhuǎn)效應(yīng)的存在，使得磁矩的變化與