質子化層狀鈣鈦礦型氧化物及其CdS復合物的光解水制氫性能研究.pdf

1、上海交通大學博士學位論文質子化層狀鈣鈦礦型氧化物及其質子化層狀鈣鈦礦型氧化物及其CdS復合物的光解水制氫性能研究復合物的光解水制氫性能研究博士生：博士生：陳威學科專業(yè)：學科專業(yè)：動力機械及工程導師：師：上官文峰教授上海交通大學機械與動力工程學院上海交通大學機械與動力工程學院2013年10月上海交通大學博士學位論文摘要質子化層狀鈣鈦礦型氧化物及其質子化層狀鈣鈦礦型氧化物及其CdS復合物的復合物的光解水制氫性能研究光解水制氫性能研究摘要摘要

2、化石能源的大量使用給人類社會造成嚴重的環(huán)境污染和能源緊缺問題，利用可再生資源制備清潔無污染、并可持續(xù)利用的新能源是解決上述問題的有效途徑之一。氫能能量密度高，燃燒產物只有水，能夠循環(huán)利用，因而被認為是21世紀最有潛力的替代能源。太陽能作為地球的終極能源，具有可持續(xù)性強、能量巨大的特點，但太陽能由于在時間空間分布上的不均勻以及能量密度低的特點很難大規(guī)模的直接利用。如果利用光催化技術將太陽能以氫能的形式固定，則可以從根本上解決能源和環(huán)境問題

3、。在光催化制氫的研究中，高活性光催化材料的開發(fā)是研究的核心。光催化材料活性受熱力學條件和動力學條件的限制：導帶越高半導體材料光催化劑的還原能力越強，則產氫活性越好；制備具有特殊結構的光催化材料或者對半導體進行修飾也可以得到高活性的催化劑。本研究依據能帶理論，通過對Aurivillius相鈣鈦礦氧化物進行酸化處理，選擇性的剝離部分離子從而改變能帶的原子軌道組成，提升導帶，制備出具有完全分解水能力(無犧牲試劑)的光催化材料。通過質子化層狀化

4、物與CdS復合，利用二者導帶位置的差異進行載流子的分離，從而合成高活性的可見光光催化材料。本研究還著眼于未來大規(guī)模制氫的要求，進行兩步法(Z體系)系統(tǒng)的探索。本文利用檸檬酸絡合法(PC)制備了Aurivillius相層狀鈣鈦礦K0.5La0.5Bi2Ta2O9和K0.5La0.5Bi2Nb2O9(KLBT，KLBN)，對其進行酸化后得到新型質子化的層狀鈣鈦礦氧化物H1.9K0.3La0.5Bi0.1Ta2O7和H1.6K0.2La0.3