碳納米管負(fù)載Pt-Fe和Cu-Ce催化劑的富氫氣氛下CO催化消除反應(yīng)研究.pdf

1、直接以氫氣作為燃料的質(zhì)子交換膜燃料電池由于其操作溫度低(80-120℃)、能量轉(zhuǎn)換率效率高和無(wú)環(huán)境污染等而受到廣泛的關(guān)注。質(zhì)子交換膜燃料電池燃料的主要來(lái)源是對(duì)碳?xì)浠衔镞M(jìn)行處理，主要有重整和水汽變換，獲得的氫氣中還含有少量的CO。CO會(huì)使得燃料電池鉑電極中毒從而失活，所以必須設(shè)法將一氧化碳的濃度降低到10-100 ppm以下。富氫氣氛下的一氧化碳催化優(yōu)先氧化是去除H2中少量CO最為有效的化學(xué)方法之一。常用于CO優(yōu)先氧化的催化劑體系包括負(fù)

2、載型的貴金屬催化劑、Au的催化劑和金屬氧化物的催化劑體系。在這些催化劑體系中，貴金屬的鉑基催化劑被認(rèn)為是用于CO優(yōu)先氧化反應(yīng)的最有前景的催化劑之一，但其低溫的催化活性會(huì)由于CO的吸附而嚴(yán)重失活，為此研究人員作出了很大的努力以提高其催化活性，包括摻雜其他金屬、使用不同的載體等。相比于貴金屬的催化劑體系，Cu-Ce復(fù)合氧化物由于其價(jià)格便宜和比較高的選擇性也引起了很大的關(guān)注。
　　本文運(yùn)用的是超聲輔助的浸漬法，以功能化的多壁碳納米管為載

3、體制備Pt-Fe和Cu-Ce雙金屬/氧化物復(fù)合催化劑。在通過(guò)一系列測(cè)試技術(shù)表征催化劑后，我們采用CO優(yōu)先氧化反應(yīng)裝置來(lái)測(cè)試催化劑的活性及其選擇性，同時(shí)依據(jù)結(jié)構(gòu)的表征數(shù)據(jù)與催化劑的性能進(jìn)行關(guān)聯(lián)。
　　對(duì)于Pt-Fe(r)/CNTs體系，催化劑的結(jié)構(gòu)性質(zhì)表明Pt-Fe物種主要以金屬相鉑、部分以Pt-Fe合金或者固溶體的形式高分散于多壁碳納米管的表面。同時(shí)鉑鐵物種與碳納米管之間也存在強(qiáng)烈的相互作用，相較于其他載體，碳納米管負(fù)載的Pt-F

4、e/CNTs催化劑表現(xiàn)出了更加優(yōu)越的催化活性。當(dāng)Pt/Fe=4/0.8時(shí)活性最佳，在很高的原料氣空速120，000 ml h-1 g-1條件下，能夠在40-200℃溫度范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)CO的完全消除并且有較好的CO2選擇性。對(duì)于CuO-CeO2/CNTs催化劑體系，我們對(duì)該催化劑的載體性質(zhì)影響和制備方式進(jìn)行了探究，分別運(yùn)用酸處理后未經(jīng)焙燒和800℃焙燒的碳納米管作為載體，并采用不同的浸漬方法制備了系列催化劑，并考察了它們的催化活性。結(jié)果表明: