堿性修飾介孔氧化鋁的制備及其對CO2和Cr(Ⅵ)吸附性能的研究.pdf

1、CO2的捕獲、封存和資源化利用以及含Cr(VI)重金屬廢水的處理是廣受關(guān)注的科學(xué)問題。本論文致力于拓寬介孔氧化鋁的制備和應(yīng)用領(lǐng)域，探索堿性修飾介孔氧化鋁基復(fù)合吸附劑對主要溫室氣體 CO2和重金屬 Cr(VI)的吸附性能，主要研究結(jié)果如下：
　　(1)采用溶劑蒸發(fā)誘導(dǎo)自組裝法，以異丙醇鋁為鋁源，P123為模板劑，濃硝酸為pH調(diào)節(jié)劑，首先制備出了氧化鋁與P123的介孔復(fù)合相；然后通過過量浸漬法制備了介孔氧化鋁負載四乙烯五胺(TEPA)

2、的復(fù)合吸附劑。采用 X射線衍射(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)、氮氣吸附-脫附、傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)、X射線光電子能譜(XPS)、元素分析(EA)、CO2程序升溫脫附(CO2-TPD)等表征手段對吸附劑的物相、微結(jié)構(gòu)和表面堿性等物理化學(xué)性質(zhì)進行了表征。研究表明：制備的樣品PA和PA-TEPA均具有無定形孔壁；在浸漬過程中一步完成了模板劑P123的萃取和功能基團四乙烯五胺的負載，從而使樣品的比表面積和孔容增加，比表面積從功

3、能化前的23.9 m2·g-1增加到功能化后的67.4 m2·g-1，孔容從功能化前的0.07cm3·g-1增加到功能化后的0.18 cm3·g-1，平均孔徑變化不大，分別為10.7 nm和10.9 nm，不僅樣品的織構(gòu)性質(zhì)顯著改善，同時也提高了樣品表面的堿性位數(shù)量和強度；PA-TEPA中TEPA的含量為20.3％，P123的有效去除率達到93.0％。該合成方法不僅簡單，并且能有效地降低制備過程的能耗，提高制備過程的效率；
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4、2)對比研究了氨基功能化介孔氧化鋁PA-TEPA和功能化前的樣品 PA對Cr(Ⅵ)和CO2的吸附性能。實驗考察了吸附過程中的影響因素如溶液初始pH、吸附劑投加量、吸附時間和Cr(Ⅵ)初始濃度對吸附效果的影響。研究表明：兩種樣品對Cr(Ⅵ)的吸附效果受溶液初始pH的影響均較大，Cr(Ⅵ)的去除率隨著pH值的升高而降低，最佳pH為2；當Cr(Ⅵ)初始濃度小于50mg/L時PA-TEPA的去除率可達100％；隨著吸附劑投加量和吸附時間的增加，

5、Cr(Ⅵ)的去除率逐漸升高，然后趨于穩(wěn)定，最佳的投加量為20 g/L；吸附速率也有很大提升，PA-TEPA在0.5 min之內(nèi)的去除率就能達到92％左右，約30min就能達到吸附平衡，而PA達到吸附平衡要需要約90min；PA對Cr(Ⅵ)的吸附動力學(xué)較好地符合擬一級動力學(xué)模型，PA-TEPA的吸附動力學(xué)更好地符合擬二階動力學(xué)模型；飽和吸附量從功能化前30.3mg/g提高到功能化后的59.5mg/g；對于樣品PA的等溫吸附數(shù)據(jù)更符合Fre

6、undlich模型，而對于功能化后的PA-TEPA更符合Langmuir模型；氨基功能化也大大提高了樣品對CO2的吸附性能，在25℃、750mnHg下，樣品PA和PA-TEPA對CO2的吸附量分別為0.07mmol/g和0.70mmol/g，提高了近十倍；
　　(3)采用溶劑蒸發(fā)誘導(dǎo)自組裝法，以九水合硝酸鋁為鋁源，P123為模板劑，檸檬酸為穩(wěn)定劑和pH調(diào)節(jié)劑，制備出了孔徑分布均勻且孔道有序的介孔氧化鋁載體。然后分別通過過量浸漬法和

7、等體積浸漬法制備了介孔氧化鋁負載KNO3的吸附劑，比較了兩種方法制得的樣品在室溫下對CO2的靜態(tài)吸附性能。通過XRD、TEM、氮氣吸附-脫附、XPS、電感耦合等離子發(fā)射光譜(ICP-AES)、CO2-TPD等表征手段對吸附劑的物相、微結(jié)構(gòu)和表面堿性質(zhì)進行了表征。實驗結(jié)果表明：浸漬后，該材料在室溫下對CO2的靜態(tài)吸附量比浸漬前有明顯提高，且由過量浸漬法制得的樣品WKOMAl室溫下CO2的靜態(tài)吸附性能要優(yōu)于等體積浸漬DKOMAl，吸附量從浸