Ce-Zr-Co-Ox催化劑的改性及利用于CH4-CO2重整反應的研究.pdf

1、甲烷資源豐富，是目前重要的能源和化工原料資源，將其高效轉化利用是當今研究的前沿課題，其中CH4與CO2催化重整制取合成氣是利用兩種溫室氣體的有效途徑，對清潔能源和環(huán)境保護具有重大意義，該過程同時避免了CH4與CO2的預分離過程。催化劑是影響該技術的關鍵因素，在反應過程中催化劑容易因積碳和燒結等造成反應不穩(wěn)定，效率低，因此，該過程實現(xiàn)工業(yè)應用的關鍵因素在于研制高活性、高穩(wěn)定性及價格低廉的催化劑。
　　本文在分析CH4/CO2催化重整

2、制取合成氣催化劑的研究基礎上，采用水熱共沉淀法制備了系列 Ce-Zr-Co-Ox復合氧化物催化劑(Ce-Zr-Co-Ox、Ce-Zr-Co-Ox、Ce/Zr- Co-Ox、Zr/Ce-Co-Ox、Co/Ce-Zr-Ox)，催化劑分別采用XRD、SEM和H2-TPR等手段進行表征。重點針對前驅體加入方法對Ce-Zr-Co-Ox復合氧化物催化劑的制備和CTAB的加入量以及制備過程中晶化時間、焙燒溫度等因素對催化劑活性及穩(wěn)定性性能的影響進行了

3、研究，優(yōu)化了Ce-Zr-Co-Ox復合氧化物催化劑的制備過程，提高了催化活性及穩(wěn)定性。
　　實驗研究和催化劑表征結果表明，添加CTAB作為模板劑提高了Ce-Zr-Co-Ox復合氧化物催化劑的抗積碳性能。前軀體加入方法對催化劑的微觀形貌、晶型、氧化還原性及催化性能等都有一定的影響，前驅體同時加入有利于CexZr1-xO2固溶體的形成，提高催化劑的抗燒結、抗積炭性能，前驅體分開加入更有利于Co3O4結晶的形成，提高催化劑的反應活性。前

4、驅體同時加入制得的催化劑反應活性較差但具有較好的抗積碳能力，反應15h后催化劑幾乎未發(fā)生積碳反應。先加Ce再加Co和Zr制得的催化劑具有CH4/CO2催化反應活性及穩(wěn)定性較好，反應產(chǎn)生的合成氣H2/CO比值接近1，但其抗積碳能力較差，反應11h后催化劑發(fā)生嚴重的積碳反應；先加Co再加Ce和Zr制得的催化劑具有較好的抗積碳性能，反應15h后幾乎未檢測出絲狀碳，但反應活性及穩(wěn)定性較差，主要原因是反應后出現(xiàn)催化劑產(chǎn)生嚴重燒結團聚。晶化時間和焙