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文檔簡介
1、隨著人類社會現代化進程的加快和人口的急劇增長,資源匱乏和環(huán)境污染已經危及生態(tài)平衡、人類生存和社會經濟的可持續(xù)發(fā)展?;瘜W工業(yè)在創(chuàng)造物質文明的同時,也帶來了嚴重的環(huán)境污染,涉及大氣、水和土壤污染,其中,大氣污染流動性大、難以固定和去除,且引發(fā)水和土壤污染,是當前環(huán)境治理迫切需要解決的問題。大氣污染的主要物種是持久性有機污染物(POPs)和無機氧化物和重金屬,氯代芳烴和CO分別是POPs和無機氧化物污染物的典型代表。一方面,氯代芳烴的去除方法
2、很多,但催化加氫脫氯(HDC)正日益成為關注的途徑,主要是快速、安全、有效等優(yōu)點,同時有利于實現污染物的資源化。另一方面,CO催化氧化是消除CO大氣污染的主要手段,其特點是操作方便,低成本,同時無二次污染。上述反應均需要在金屬催化劑作用下進行,顯然,金屬催化劑在上述反應中發(fā)揮關鍵作用,提高催化活性和延長催化劑壽命仍然是當前催化領域的研究熱點。
隨著納米科技的發(fā)展,金屬催化劑的納米效應(如高比表面積、量子尺寸效應、體積效應等
3、)正日益引起重視,但納米粒子由于表面能高,容易發(fā)生團聚和中毒,導致催化活性下降,而且在反應過程中,容易發(fā)生活性組分流失,影響催化劑的重復使用。設計負載型金屬催化劑,依托金屬納米粒子和載體的相互作用,是提高催化劑活性和使用壽命的有效途徑。但傳統的負載方法通常存在活性位顆粒尺寸較大、分布不均勻以及金屬-載體相互作用力不強等問題。本論文主要是從納米催化材料的合成入手,通過調變催化劑活性相和載體,優(yōu)化金屬活性位的負載技術以及對催化劑進行結構裁剪
4、和表面化學修飾,為氯苯加氫脫氯以及CO氧化設計高效、穩(wěn)定的催化劑,并考察其催化性能,結合催化劑表征和反應動力學研究,闡述催化反應機理、催化劑活性中心的本質以及幾何效應和電子效應的影響,研究內容主要分為以下五部分。
1.采用金屬離子和表面活性劑共組裝,再結合還原活化,合成了Ni納米粒子嵌入介孔TiO2骨架的Ni/TiO2催化劑,在氣相氯苯HDC反應中,其催化活性高于傳統浸漬還原法制備的負載型Ni/TiO2,且催化劑穩(wěn)定性大幅
5、度提高,主要歸因于金屬Ni的高分散度及與載體間的強相互作用,同時,TiO2骨架中的Ni具有強抗HCl腐蝕和抗團聚能力。
2.采用浸漬法制備了一系列負載型Pd催化劑,并應用于CO催化氧化反應,考察了載體(SiO2、γ-Al2O3、CeO2和TiO2)的還原性和儲氧性能(OSC)對催化活性的影響,結果表明,還原性載體有利于提高催化活性;同時,載體的OSC增加也有利于提高催化活性。
3.采用油包水微乳法制備了二氧化
6、硅包裹油胺穩(wěn)定的Pd納米粒子,焙燒除油胺分子后獲得核殼結構的Pd@SiO2催化劑,在CO氧化反應中,其催化活性遠高于商業(yè)二氧化硅負載的Pd催化劑,且具有高穩(wěn)定性,可能原因是高分散的Pd納米顆粒,同時,外層SiO2殼對Pd核的保護作用,有效抑制了在焙燒和CO氧化反應過程中Pd納米粒子的團聚。
4.在核殼結構Pd@SiO2催化劑中通過浸漬法摻雜CeO2,獲得Pd@SiO2-CeO2催化劑,該催化劑仍然保持核殼結構,與Pd@Si
7、O2催化劑相比,其在CO氧化反應中的CO氧化點火溫度大幅度降低,催化活性也進一步提高,主要是由于CeO2修飾,不僅提高了催化劑的儲氧能力(OSC),而且增加了Ce-Pd界面處的氧空穴,提高了O2在催化劑上的吸附,從而為CO催化氧化提供更多的活性氧物種,導致催化活性大幅度提高。
5.通過兩步浸漬焙燒法,制備了Pd-Ag/CeO2負載型雙金屬催化劑,以CO氧化為目標反應,考察了焙燒溫度、負載量以及Pd/Ag比例等對催化性能的影
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