青島大氣中HNO3、HNO2和NH3的濃度分布及其沉降通量.pdf

1、硝酸（HNO3）、亞硝酸（HNO2）和氨氣（NH3）是大氣中重要的含氮化合物，不僅影響大氣的光化學(xué)氧化能力和酸堿性，還在大氣氮沉降中有重要貢獻。青島位于山東半島南端，東南瀕臨黃海。以往有關(guān)青島大氣中氮化合物的研究主要集中在氣溶膠和雨水中各種氮組分的分布特征、沉降通量及其對海洋生態(tài)系統(tǒng)的影響方面，而對HNO3、HNO2和NH3等含氮氣體的研究很少涉及，因此在青島開展大氣中HNO3、HNO2和NH3的研究具有十分重要的科學(xué)意義。本文利用20

2、12年春季（2012年5月4-13日）、夏季（2012年6月27-7月11日）、秋季（2012年9月11-11月30日）和冬季（2012年12月01-2013年1月16日），在青島采集的270個 denuder大氣樣品，采用離子色譜法分析了其中HNO3、HNO2和NH3的濃度。
　　2012年青島大氣中HNO3、HNO2和 NH3濃度分別為0.01μg·m-3-12.69μg·m-3、0.03μg·m-3-8.79μg·m-3和0

3、.03μg·m-3-17.49μg·m-3。春季平行采集的樣品分析結(jié)果顯示 denuder涂層的差異對 HNO2氣體的觀測結(jié)果影響偏差約為11.7％，對 HNO3和 NH3影響較小，且高溫天氣易于造成 HNO2更大的觀測誤差。
　　季節(jié)變化顯示：青島大氣中HNO3濃度呈現(xiàn)春季（2.06μg·m-3）＞秋季（1.36μg·m-3）＞冬季（0.89μg·m-3）＞夏季（0.79μg·m-3）的變化趨勢；HNO2的濃度則為冬季（2.15

4、μg·m-3）＞秋季（1.67μg·m-3）＞春季（0.92μg·m-3）＞夏季（0.49μg·m-3）；NH3的濃度為夏季（6.17μg·m-3）＞秋季(4.39μg·m-3)＞春季（3.03μg·m-3）＞冬季（1.85μg·m-3）。
　　晝夜變化顯示：大氣中HNO3濃度，在夏秋季節(jié)有顯著的晝夜差異（p＜0.05），白天濃度分別是夜晚的1.67倍和0.74倍，而春冬季則晝夜差異不顯著（p＞0.05）；大氣中 HNO2濃度，在

5、秋冬季節(jié)晝夜差異顯著（p＜0.05），夜晚濃度是白天的0.35倍和0.84倍，而春夏季節(jié)晝夜差異不顯著（p＞0.05）；大氣中NH3的濃度，在夏季白天的平均濃度（6.17μg·m-3）與夜晚（6.18μg·m-3）相當(dāng)。其他季節(jié)白天的濃度均高于夜晚，但統(tǒng)計結(jié)果顯示不同季節(jié)大氣中 NH3濃度的晝夜差異均不顯著（p＞0.05）。
　　不同天氣條件和氣團來源影響大氣中含氮氣體的濃度。青島大氣中HNO3濃度在晴天時最高，霧天和霾天次之。陰

6、雨天的濃度最低；HNO2濃度在霾天最高，為，霧天次之，晴天和陰雨天時較低。大氣中 NH3濃度在霾霧天較高，而陰雨天和晴天時較低。HNO3在受北方源、南方源和海洋源氣團影響的大氣中濃度基本相同，HNO2在受北方源氣團影響的大氣中濃度最高，NH3在受南方源氣團影響的大氣中濃度最高。
　　結(jié)合氣象因素分析，發(fā)現(xiàn)春夏冬季青島大氣中HNO3濃度與溫度呈正相關(guān)、與濕度呈負相關(guān)關(guān)系，高溫低濕天氣時由于NH4NO3分解使得樣品中HNO3的濃度一般

7、較高，而高濕或降雨天氣時的濕清除作用使其濃度則較低。由于HNO3較強的穩(wěn)定性，高風(fēng)速有利于將北方陸源的污染物遠距離輸送到青島；青島大氣中的HNO2由于在大氣中較短的停留時間主要受局地排放源的影響，并且低風(fēng)速有利于大氣中 HNO2的積累；青島大氣中的NH3主要來自土壤植被等一次排放源的排放。春、夏、秋季NH4NO3和NH4NO2分解對青島大氣中NH3的貢獻較小，分別為23%、5.6%、21%，冬季NH4NO3和NH4NO2分解對青島大氣中

8、NH3的貢獻較大，為41%。低風(fēng)速有利于青島大氣中NH3的積累；高溫會促進土壤釋放NH3的能力，同時陰雨天也有利于促進土壤釋放NH3的能力，但連續(xù)降雨時則以濕清除作用為主。
　　青島大氣中HNO3和NH3的干沉降通量分別為0.11μmol·m-2·day-1-116.6μmol·m-2·day-1和0.20μmol·m-2·day-1-106.7μmol·m-2·day-1。與黃海大氣顆粒態(tài)NO3-和 NH4+的總干沉降通量相比，