Pd及Pd-M(M=Co,Ti,Ni和Zr)納米粒子的制備及對(duì)甲酸電催化氧化性能的研究.pdf

1、在低溫燃料電池研究領(lǐng)域，直接甲酸燃料電池(Direct formic acid fuel cell,DFAFC)因其能量轉(zhuǎn)化率較高、污染較小、燃料儲(chǔ)量豐富、儲(chǔ)存及運(yùn)輸?shù)陌踩院推渌鼉?yōu)點(diǎn)而具有可觀的應(yīng)用價(jià)值。目前，Pt基納米級(jí)催化劑在低溫燃料電池領(lǐng)域引起了廣泛的研究興趣，然而其活性低、穩(wěn)定性差及成本高等問題一直是限制其商業(yè)化的關(guān)鍵因素。Pd納米級(jí)催化劑對(duì)甲酸進(jìn)行催化氧化機(jī)理與Pt不同，具有很強(qiáng)的抗CO毒化的能力。本文將采用實(shí)驗(yàn)室自行研制的

2、納米粒子束流復(fù)合沉積系統(tǒng)，通過等離子濺射惰性氣體冷凝技術(shù)制備粒徑均一且分散性較好的Pd基納米粒子催化劑，適當(dāng)?shù)恼{(diào)節(jié)實(shí)驗(yàn)參數(shù)（如濺射功率P及Ar氣流量等）可實(shí)現(xiàn)對(duì)納米粒子的粒徑大小及分布的調(diào)節(jié)。該方法不同于傳統(tǒng)的化學(xué)合成法，制備過程無需任何添加劑且在高真空及惰性氣氛下完成，可充分保證所制納米粒子的高純度及良好的表面清潔性。本文還通過退火處理、表面鍍C及摻入第二金屬等方法，對(duì)Pd基納米級(jí)催化劑進(jìn)行改性，進(jìn)一步提高Pd催化劑的性能。
　

3、　電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明室溫下制備的Pd納米粒子催化劑具有較好的催化活性（電化學(xué)活性面積為100.0 m2 g-1Pd，甲酸氧化峰電流密度為0.58 mA cm-2）及穩(wěn)定性。隨著基片溫度的升高，Pd納米粒子會(huì)發(fā)生團(tuán)聚，組裝膜的內(nèi)應(yīng)力增加，從而使電化學(xué)活性面積減小，金屬利用率及催化劑穩(wěn)定性下降，但比表面活性有所提高。表而鍍C也可在一定程度上提高Pd催化劑的催化活性，但過厚的C層會(huì)使催化劑薄膜容易脫落，穩(wěn)定性下降。在Pd與其它金屬（Co，Ti