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文檔簡(jiǎn)介
1、隨著世界能源危機(jī)和環(huán)境污染的日益加劇。尋求潔凈、無(wú)污染的新能源已經(jīng)成為當(dāng)今世界的主題。氫氣作為一種清潔、高效的燃料日益受到人們的關(guān)注。甲烷催化裂解和乙醇催化裂解技術(shù)是兩種有效的制氫途徑。此外,乙醇催化裂解過(guò)程中,催化劑表面可能會(huì)伴隨有大量碳納米管的生長(zhǎng),大大提高了裂解產(chǎn)物的經(jīng)濟(jì)價(jià)值。
本文首先以活性炭和污泥殘?jiān)鞔呋瘎?,采用微波為熱源,考察了兩種催化劑催化甲烷裂解時(shí),不同反應(yīng)條件對(duì)甲烷裂解反應(yīng)的影響,并著重考察了微波誘導(dǎo)氣體放
2、電對(duì)甲烷轉(zhuǎn)化率的影響,對(duì)可能影響氣體放電的反應(yīng)條件進(jìn)行對(duì)比分析。同時(shí)利用FTIR、XRD、SEM-EDS和比表面儀等技術(shù)手段對(duì)甲烷裂解前后活性炭和污泥熱解殘?zhí)康男再|(zhì)進(jìn)行表征,研究了兩種催化劑催化甲烷裂解時(shí)活性降低的原因。
其次本文分別考察了污泥殘?jiān)突钚蕴看呋掖剂呀鈺r(shí),不同微波功率和空速對(duì)H2濃度的影響;并通過(guò)SEM表征,研究了不同反應(yīng)條件對(duì)碳納米管生長(zhǎng)的影響。
最后研究了乙醇對(duì)兩種催化劑催化甲烷裂解時(shí)活性的影響,
3、并通過(guò)設(shè)計(jì)對(duì)比實(shí)驗(yàn),研究了乙醇能夠改善催化劑活性的原因。
總結(jié)本文的研究工作,主要的結(jié)論和成果歸納如下:
?。?)活性炭在不同氣氛條件下表現(xiàn)出不同的溫度特性。當(dāng)微波功率為560W時(shí),活性炭在氮?dú)庵械臏囟葹?35℃,稍高于 H2,而在 CH4中的穩(wěn)定溫度約為625℃。其原因可能是,N2和H2在微波誘導(dǎo)下更加容易被電離,內(nèi)部產(chǎn)生等離子體的數(shù)量多于 CH4氣氛,導(dǎo)致前兩者床層溫度較高。甲烷轉(zhuǎn)化率隨甲烷分壓的減小而增大,并在6
4、0%濃度下達(dá)到最大值,之后隨甲烷分壓的減小而減?。欢娂訜釛l件下,甲烷轉(zhuǎn)化率隨甲烷分壓的減小而減小。分析種現(xiàn)象與氣體放電中的潘寧效應(yīng)有關(guān),在甲烷濃度為60%,混合氣體的擊穿電壓急劇降低,產(chǎn)生大量放電等離子體,從而提高反應(yīng)溫度,促進(jìn)了甲烷裂解反應(yīng)的正向進(jìn)行。鐵粉的摻入有利于促進(jìn)放電等離子體的形成,提高了活性炭反應(yīng)溫度,從而增大甲烷的轉(zhuǎn)化率。FTIR結(jié)果表明,活性炭表面含氧官能團(tuán)可能是甲烷裂解活性中心。反應(yīng)前后活性炭電鏡掃描分析及物性參數(shù)的
5、比較表明,甲烷裂解后產(chǎn)生的大量積碳覆蓋在活性炭表面,導(dǎo)致比表面積和微孔容減小,平均孔徑增大,說(shuō)明活性炭活性降低的原因主要是由于積碳堵塞微孔導(dǎo)致甲烷分子無(wú)法與活性中心接觸所導(dǎo)致。
?。?)泥殘?jiān)鼘?duì)甲烷裂解反應(yīng)具有良好的催化活性;增加微波功率能夠有效提高甲烷轉(zhuǎn)化率;污泥殘?jiān)诓煌瑲夥諚l件下表現(xiàn)出不同的溫度特性,其在N2和H2氛圍內(nèi)的溫度明顯高于CH4,表明氣氛條件是影響甲烷裂解的因素之一。研究表明,甲烷轉(zhuǎn)化率隨粒徑的減小而增大,通過(guò)
6、分析可能有兩方面的原因:一是減小粒徑可以降低甲烷分子的擴(kuò)散阻力,另一方面是小的粒徑更加有利于氣體放電等離子體的生成,提高了反應(yīng)溫度所致。研究還表明,進(jìn)口甲烷濃度越高,甲烷的轉(zhuǎn)化率越大。FTIR結(jié)果表明,污泥殘?jiān)砻婧豕倌軋F(tuán)并不是其活性中心的所在。反應(yīng)前后污泥殘?jiān)婄R掃描分析及物性參數(shù)的比較表明,甲烷裂解后產(chǎn)生的大量積碳覆蓋在污泥殘?jiān)砻?,?dǎo)致比表面積降低,平均孔徑增大,表明污泥殘?jiān)钚越档偷脑蚩赡芘c積碳覆蓋表面,導(dǎo)致甲烷分子無(wú)法與活
7、性中心接觸所致。
(3)污泥殘?jiān)呋掖剂呀鈺r(shí),H2濃度隨微波功率的升高而升高,空速對(duì)H2濃度并無(wú)明顯;活性炭催化乙醇裂解時(shí),增大微波輸出功率和空速都能有效提高H2濃度。污泥殘?jiān)鼉H在反應(yīng)條件為微波功率320W,空速0.5時(shí),表面伴有大量碳納米管的生成;分析主要有三個(gè)方面的原因:(1)在過(guò)低的功率時(shí),由于反應(yīng)溫度較低,乙醇裂解不充分,導(dǎo)致碳源不足;(2)過(guò)高的功率可能會(huì)導(dǎo)致乙醇裂解過(guò)快,生成的碳原子過(guò)多而來(lái)不急擴(kuò)散,從而生成大量
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