DMFC陰極Pt-C催化劑的自還原制備及研究.pdf

1、直接甲醇燃料電池(DMFC)結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、比能量高、低污染,在小型可移動(dòng)電源方面具有廣闊的應(yīng)用前景。然而,DMFC研究中存在著陽(yáng)極催化劑CO中毒、陰極電極電催化活性低等幾大亟需解決的難題,嚴(yán)重制約了DMFC的商業(yè)應(yīng)用。
　　 本論文采用水相加熱回流還原的方法,在不加入任何還原劑的條件下,自還原法制備得到Pt/C/XC-72,Pt/C/MWCNT,Pt/CNTs納米催化劑,并從對(duì)碳載體的制備方法及表面功能化入手,研究了不同處理?xiàng)l件對(duì)碳

2、載體自還原負(fù)載Pt催化劑的影響。采用X-射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、掃描電鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)、能譜(EDS)對(duì)其結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行表征,并用電化學(xué)方法探討了新型催化劑對(duì)氧還原的電催化性能。
　　 1.本文通過對(duì)商業(yè)Vulcan XC-72表面進(jìn)行包覆,制備的復(fù)合載體C/XC-72高度功能化,不加入任何還原劑,自還原制備出顆粒細(xì)小、分散均勻的催化劑Pt/C/XC-72,表現(xiàn)出良好的氧還原電催化性

3、能。研究發(fā)現(xiàn),反應(yīng)前驅(qū)體H2PtC16的濃度、反應(yīng)溫度等條件與Pt催化劑的表面形貌、負(fù)載量有關(guān);當(dāng)反應(yīng)溫度為100℃時(shí)自還原制備的催化劑的負(fù)載量、分散性都較高;隨著H2PtC16濃度的提高,Pt納米粒子的粒徑增大,分散度降低;對(duì)比研究了包覆前后、熱處理前后復(fù)合載體表面活性官能團(tuán)及Pt納米粒子負(fù)載情況的變化,從而揭示了C/XC-72的高度功能化是因其表面高密度的含氧官能團(tuán)所致,進(jìn)一步解釋了自還原產(chǎn)生的原因。
　　 2.本文采用表面

4、包覆的方法對(duì)多壁碳納米管前處理,制備的復(fù)合載體C/MWCNT高度功能化,不加入任何的還原劑,通過調(diào)節(jié)反應(yīng)體系的pH值,自還原制備了兩種不同形貌的催化劑:顆粒細(xì)小、分散均勻的Pt/C/MWCNT和小梅花狀的Pt/C/MWCNT。對(duì)比研究了不同pH值條件下制備的催化劑Pt/C/MWCNT電催化活性,發(fā)現(xiàn)pH=1條件下制備的催化劑比其他條件下制備的催化劑對(duì)氧還原的電催化活性高,因?yàn)樵摋l件下制備的Pt催化劑的形貌較特殊,粗糙度增加,活性點(diǎn)增加。