Pt-AuNiFe-C多金屬氧還原催化劑研究.pdf

1、PtAuNiFeC多金屬氧還原催化劑研究重慶大學(xué)碩士學(xué)位論文（學(xué)術(shù)學(xué)位）學(xué)生姓名：王紫娟指導(dǎo)教師：魏子棟教授專業(yè)：化學(xué)學(xué)科門類：理學(xué)重慶大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院二O一四年五月重慶大學(xué)碩士學(xué)位論文中文摘要I摘要發(fā)展低成本、高性能的催化劑是實現(xiàn)燃料電池商業(yè)化的關(guān)鍵。在質(zhì)子交換膜燃料電池陰極氧還原反應(yīng)中，相較于單金屬Pt，多金屬納米催化劑由于不同金屬原子間的電子效應(yīng)（配體效應(yīng)）和幾何效應(yīng)顯示出更優(yōu)越的電化學(xué)反應(yīng)活性和穩(wěn)定性。本文采用三種不同的方法制備

2、PtAuNiFeC催化劑，研究其對氧還原反應(yīng)的電催化性能。論文的研究內(nèi)容和主要結(jié)果如下：1.欠電位沉積置換法制備PtAuNiFeC催化劑采用欠電位沉積Cu置換法在AuNiFeC表面沉積Pt，并在一次欠電位沉積Cu置換形成Pt1AuNiFeC催化劑的基礎(chǔ)上，在已經(jīng)沉積的Pt位點上進行多次欠電位沉積Cu置換過程，制備PtnAuNiFeC（n表示欠電位沉積Cu置換的次數(shù)）催化劑，在AuNiFeC表面形成仙人掌刺狀的Pt。結(jié)果顯示，欠電位沉積C

3、u置換的次數(shù)越多，PtnAuNiFeC催化劑氫區(qū)越大，氧還原反應(yīng)活性越高，但是與商業(yè)化PtC相比，PtnAuNiFeC催化劑氧還原催化活性依然很低。2.置換法制備PtAuNiFeC催化劑利用AuNiFeC表面裸露的部分Ni、Fe與Pt發(fā)生置換反應(yīng)制備核殼結(jié)構(gòu)PtAuNiFeC催化劑。結(jié)果顯示，AuNiFeC納米粒子的粒徑為~40nm，顆粒尺寸非常大，與PtCl42離子發(fā)生反應(yīng)后，不但AuNiFeC表面有Pt存在，碳載體表面也有大量的Pt

4、存在，并且Pt顆粒的尺寸非常小，分散度很高。PtAuNiFeC催化劑的電化學(xué)活性表面積（ECSA）是JMPtC催化劑的1.7倍，質(zhì)量活性是JMPtC催化劑的1.3倍。PtAuNiFeC催化劑在5000圈穩(wěn)定性測試后，氫區(qū)面積下降了55.5%，半波電位減小了15mV；10000圈穩(wěn)定性測試后，氫區(qū)面積下降了56%，半波電位減小了19mV。3.化學(xué)還原置換法制備PtAuNiFeC催化劑采用化學(xué)還原法制備AuNiFe納米粒子，然后利用部分Ni

5、、Fe與Pt發(fā)生置換反應(yīng)制備PtAuNiFe納米粒子，最后通過物理吸附將PtAuNiFe負載在碳載體上即可得到核殼結(jié)構(gòu)PtAuNiFeC催化劑。結(jié)果顯示，NiFe、AuNiFe和PtAuNiFe納米粒子的尺寸依次減小，NiFe納米粒子的尺寸為~40nm；AuNiFe納米粒子的尺寸為~20nm；PtAuNiFe1納米粒子的尺寸為~1.8nm，且尺寸均一，分散度很高。PtAuNiFeC1和PtAuNiFeC2催化劑的ECSA分別是JMPtC