基于離子液體功能化介孔硅修飾電極的制備及其電化學催化性能研究.pdf

1、介孔硅材料具有比表面積大、物質傳輸空間大和孔道可調等優(yōu)點，使其在電化學傳感器領域起到重要的作用。通過引入功能化離子液體，可以賦予介孔硅以電荷性等功能化特性。以功能化介孔硅為修飾電極，充分利用離子液體功能化介孔硅的比表面積大等特性，離子液體離子交換能力等特點，我們制備了新型電極并研究了相關修飾電極的催化性能。
　　本研究用氯化1-丙基-3-甲基咪唑（[PMIM]Cl）修飾惰性介孔硅材料（氧化硅介孔泡沫材料，MCF），制備了離子液體功

2、能化介孔硅材料MCF-IL。并以此為原料制備了MCF-IL/PVA修飾電極。利用離子液體咪唑基團與Fe(CN)63-離子之間的強烈相互作用將Fe(CN)63-離子固定在MCF-IL/PVA修飾電極表面，成功的制備出MCF-IL-Fe(CN)63-/PVA電活性修飾電極。以該電極為基底研究其催化過氧化氫行為，并對機理進行了分析。為了比較離子液體性能，我們同步進行氨基化介孔硅（MCF-NH2）的相關實驗。兩個電極用循環(huán)伏安法吸附Fe(CN)

3、63-離子，通過對比實驗得出MCF-IL/PVA修飾電極吸附Fe(CN)63-離子更多、吸附速率更快。兩種修飾電極經過連續(xù)的循環(huán)伏安掃描過后，都能夠很好的催化還原過氧化氫（H2O2）。對比兩個電極對H2O2的催化性能發(fā)現(xiàn)，MCF-IL-Fe(CN)63-/PVA修飾電極具有更廣的檢測范圍和穩(wěn)定性。進一步研究發(fā)現(xiàn)Fe(CN)63-離子并不能催化還原H2O2，通過對電極的催化機理的研究得出電極上生成的普魯士藍是真正的催化還原過氧化氫的催化劑

4、。在上述工作基礎上，以液體功能化介孔硅MCF-IL-Fe(CN)63-/PVA材料為原料，通過化學法合成了離子液體功能化介孔硅-普魯士藍復合物（MCF-IL-PB）。用不同的聚合物聚乙烯醇（PVA）、磺化四氟乙烯含氟共聚物（Nafion）和殼聚糖（Chit）為固定膜，分別制作MCF-IL-PB/PVA，MCF-IL-PB/Chit，MCF-IL-PB/Nafion過氧化氫傳感器，研究以上復合電極在不同pH條件下催化還原H2O2的性能。研

5、究發(fā)現(xiàn)在pH=1.7的條件下MCF-IL-PB/PVA修飾電極可以很好催化H2O2，但是在pH=5.7的條件下檢測范圍較低。MCF-IL-PB/Nafion修飾電極在pH=7.4弱堿性條件下具有較好穩(wěn)定性，但是檢測限較低。而MCF-IL-PB/Chit修飾電極在酸性和中性條件下穩(wěn)定性較差。研究了MCF-IL-Fe(CN)63-復合材料在其他傳感器方面的應用，用MCF-IL-Fe(CN)63-復合材料制成的MCF-IL-Fe(CN)63-