含氮聚合物基M-N-C型氧還原催化劑的制備及構(gòu)效關(guān)系研究.pdf

1、質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)由于具有許多優(yōu)點(diǎn)，因而受到學(xué)者們的廣泛關(guān)注，而由于Pt的成本過(guò)高，其商業(yè)化發(fā)展一直受到限制。為了降低成本，實(shí)現(xiàn)燃料電池的商業(yè)化，研究人員一直努力開(kāi)發(fā)新的催化劑以使研究取得突破性進(jìn)展。其中，陰極氧還原非貴金屬催化劑成為國(guó)內(nèi)外的研究熱點(diǎn)。
　　本文采用浸漬法將K4[Fe(CN)6](HCF)摻雜進(jìn)聚吡咯（PPy）鏈結(jié)構(gòu)中，同時(shí)在Bp2000表面原位聚合，制備出Fe-PPy/HCF/C復(fù)合型催化劑前驅(qū)體，

2、再將前驅(qū)體高溫?zé)崽幚?，制備出了一種新型的氧還原非貴金屬催化劑，即Fe-PPy/HCF/C催化劑。并對(duì)制備的催化劑進(jìn)行了保護(hù)氣氛、熱處理溫度、摻雜量等條件的優(yōu)化。結(jié)果表明，在N2氣氛下900℃熱處理、當(dāng)K4[Fe(CN)6]與吡咯（Py）的質(zhì)量比為1:5時(shí)，催化劑表現(xiàn)出最優(yōu)異的電化學(xué)活性。元素分析及Raman測(cè)試顯示，摻雜能夠有利于材料N元素的提高，對(duì)催化劑的電化學(xué)活性有較大的影響。
　　采用苯胺對(duì)酚醛樹(shù)脂進(jìn)行改性，合成苯胺酚醛樹(shù)脂

3、。之后利用一步合成法合成具有有序多級(jí)孔結(jié)構(gòu)的非貴金屬Fe-N-C催化劑。采用元素分析、TEM等測(cè)試方法對(duì)催化劑的元素含量結(jié)構(gòu)形貌進(jìn)行分析，通過(guò)循環(huán)伏安法和線性掃描伏安法對(duì)催化劑的氧還原催化性能進(jìn)行測(cè)試，并對(duì)催化劑進(jìn)行穩(wěn)定性測(cè)試。結(jié)果表明，當(dāng)催化劑中Fe含量為7％、苯胺摻入量為2.5g時(shí)，表現(xiàn)出最優(yōu)性能，其起始電勢(shì)達(dá)到0.87V，半波電勢(shì)達(dá)到0.67V。元素分析顯示苯胺的摻入能夠顯著提高催化劑中N的含量，從而能夠提高催化劑的活性。經(jīng)過(guò)10