基于聚合物的非貴金屬氧還原催化劑的制備、表征及其應(yīng)用.pdf

1、當(dāng)今，燃料電池因其較高的功率密度和能量轉(zhuǎn)換效率，快速的響應(yīng)時(shí)間和環(huán)境友好性被認(rèn)為是最有前途的能量轉(zhuǎn)換器之一。但燃料電池的陰極氧還原催化劑制備難，成本高等問題嚴(yán)重影響了其市場(chǎng)化。因此制備新型高效的非貴金屬電催化劑迫在眉睫。在本文研究中，課題組合成了一系列過渡金屬配位的氮摻雜的碳催化劑。催化劑的電化學(xué)性質(zhì)由 CV（循環(huán)伏安法），RDE（旋轉(zhuǎn)圓盤電極法），RRDE（旋轉(zhuǎn)環(huán)盤電極法），EIS（電化學(xué)阻抗譜）等電化學(xué)方法進(jìn)行測(cè)定，其表面形貌特征和

2、結(jié)構(gòu)組成由SEM（掃描電鏡）和XPS（X射線光電子能譜）等電化學(xué)技術(shù)進(jìn)行研究分析。
　　1.通過一系列簡(jiǎn)便溫和的反應(yīng)：包括氧化聚合、化學(xué)耦合和離子絡(luò)合反應(yīng)成功制備了兩種新型非貴金屬氧還原電催化劑。首先運(yùn)用氧化聚合法合成了炭黑負(fù)載的聚（吲哚-6-羧酸），并將其與5-氨基-1,10菲啰啉鍵合生成前驅(qū)體 PInPhen/C，最后將金屬離子Cu(II)和Fe(II)配位到PInPhen/C上制備催化劑CuPInPhen/C和FePInPh

3、en/C。經(jīng)電化學(xué)測(cè)試表明兩種催化劑均表現(xiàn)出良好的催化活性，并在氧還原反應(yīng)中主導(dǎo)了四電子轉(zhuǎn)移途徑。
　　2.在導(dǎo)電聚合物的基礎(chǔ)上制備了新型的金屬菲羅啉型化合物催化劑Cu-PBTPP。首先將2,5-二溴-3,4-二硝基噻吩和4,4''-二丁基[2,2':5',2''-三噻吩]-3',4'-二胺鍵合生成導(dǎo)電單體BTPP，并研究其聚合物PBTPP的電化學(xué)性質(zhì)。然后將銅離子配位到PBTPP上制備Cu-PBTPP催化劑。測(cè)試結(jié)果表明配位了銅

4、離子后，催化劑的催化活性及電化學(xué)穩(wěn)定性都有顯著提高。
　　3.在導(dǎo)電聚合物的基礎(chǔ)上制備了新型的碳負(fù)載的過渡金屬離子配位的含氮電化學(xué)催化劑Cu-PDTPP/C，并對(duì)其電化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行測(cè)試。結(jié)果表明Cu-PDTPP/C無論在催化活性，電化學(xué)穩(wěn)定性還是轉(zhuǎn)移電子數(shù)都優(yōu)于PDTPP, PDTPP/C, Cu-PDTPP催化劑。
　　4.簡(jiǎn)述了銅離子配位的咪唑原位化聚合物催化劑的制備方法及其電化學(xué)性能的表征。測(cè)試結(jié)果顯示該催化劑顯示出良好