鈦硅分子篩TS-1合成新方法及其應(yīng)用的研究.pdf

1、鈦硅分子篩TS-1因其在多相催化氧化反應(yīng)中的杰出性能，自被開發(fā)出后便廣受關(guān)注，其新合成方法及應(yīng)用研究一直是沸石催化領(lǐng)域的熱點(diǎn)。TS-1發(fā)明至今，其合成方法主要為水熱合成法，隨著合成技術(shù)的不斷發(fā)展與創(chuàng)新，逐漸涌現(xiàn)出一些新的合成方法，如微波輻射法，球磨法，離子注入法，化學(xué)嫁接法等。雖然TS-1的合成技術(shù)正在逐漸走向成熟，但在新合成技術(shù)工業(yè)化及應(yīng)用方面仍存在一些問題，如TS-1顆粒過小，增加了工業(yè)生產(chǎn)中分離，回收催化劑的困難，雖然已經(jīng)有許多研

2、究小組致力于小晶粒TS-1的成型研究，但成型過程中引入的其它化合物對分子篩催化活性的影響，以及成型后催化劑的強(qiáng)度問題阻礙了TS-1催化劑的成型發(fā)展。在另一方面，一些新合成方法如微波輻射法，雖然文獻(xiàn)中提到了新方法的優(yōu)勢，但詳細(xì)的作用機(jī)理仍然存在一些問題有待進(jìn)一步考察?；赥S-1在催化氧化領(lǐng)域的重要性，對其合成方法的進(jìn)一步研究以及其應(yīng)用前景的拓展是非常有必要的。
　　 本文針對TS-1研究及應(yīng)用中不足之處進(jìn)行了以下幾方面的研究：⑴

3、成功合成具有一定催化活性的TS-1/不銹鋼網(wǎng)負(fù)載型材料，解決小晶粒TS-1分離困難的問題。這種負(fù)載型催化劑可以完全避免TS-1小晶粒在制備和應(yīng)用過程中需要的分離操作，并且在合成過程中，除了載體，沒有引入其它物種，如成型過程中所需的粘結(jié)劑等，而載體本身帶來的金屬氧化物對鈦硅分子篩的催化性能沒有很大的影響，這樣保證了所得催化材料既擁有無需過濾的特點(diǎn)，又具有一定催化氧化能力及一定應(yīng)用前景。⑵研究微波輻射對TS-1合成過程的影響及作用機(jī)理，對合

4、成過程進(jìn)行詳細(xì)考察，并討論了微波合成產(chǎn)物與水熱合成產(chǎn)物在物化性能及催化性能各方面的異同。⑶通過在TS-1分子篩合成過程中添加含氟無機(jī)鹽或含氟有機(jī)硅酯，考察了氟物種對于TS-1晶化過程，Ti物種進(jìn)入骨架過程的影響，并使用正己烯為探針反應(yīng)，對產(chǎn)物進(jìn)行催化反應(yīng)評價(jià)，考察了氟物種添加對鈦硅分子篩TS-1催化活性的影響。通過對TS-1分子篩后處理改性，如：添加含氟無機(jī)鹽對TS-1分子篩進(jìn)行酸洗后處理，使用含氟有機(jī)硅酯對TS-1分子篩進(jìn)行后嫁接修飾