鈦硅分子篩及多孔材料的合成與應(yīng)用研究.pdf

1、隨著我國的能源消耗不斷增加，大氣環(huán)境問題愈加凸顯，環(huán)境和能源問題已經(jīng)成為擺在我們面前的一道難題。大氣污染物中氮氧化物的污染是形成酸雨的主要物質(zhì)之一，為保護(hù)大氣環(huán)境，氮氧化物的選擇性催化還原技術(shù)在工業(yè)和科學(xué)領(lǐng)域受到了極大的關(guān)注。而在處理氮氧化物的問題上，SCR的催化劑選擇顯得尤為重要。在這樣一個背景下，我們對新型的鈦硅分子篩及多孔材料在脫硝應(yīng)用上進(jìn)行實驗研究，探索了新型鈦硅分子篩及多孔材料是否在脫硝應(yīng)用上有卓越的表現(xiàn)。
　　本課題首

2、先對傳統(tǒng)分子篩TS-1的脫硝性能進(jìn)行了研究，然后用水熱合成法合成了新型鈦硅分子篩ETS-4和ETS-10，并用離子交換法和離子摻雜兩種方法對分子篩進(jìn)行改性，以分子篩為載體負(fù)載不同百分含量的Cu離子以及在合成步驟中直接摻雜Al、Fe、Ce等離子，對負(fù)載型分子篩的NH3-SCR性能進(jìn)行了探討。然后分別用XRD、BET、XPS、XPF等表征手段對分子篩的性能進(jìn)行了全面的分析，并試圖解釋它與分子篩脫硝活性之間的關(guān)系。然后用均勻沉淀法制備了鈦鈰多

3、孔材料，對負(fù)載V2O5和無負(fù)載的樣品分別進(jìn)行了NH3-SCR性能的實驗，用SEM、XRD、NH3-TPD等表征手段對其活性結(jié)果進(jìn)行了分析。
　　實驗表明，新型的鈦硅分子篩有特別豐富的孔結(jié)構(gòu)和較大的比表面積，在NH3-SCR脫硝性能上有很好的表現(xiàn)，明顯優(yōu)于TS-1，負(fù)載Cu離子的ETS-4和ETS-10的NO轉(zhuǎn)化率最高都能接近100％以及N2選擇性都高于90％。而在兩者的比較中，ETS-4水熱穩(wěn)定性太差，具有[TiO6]2-八面體結(jié)

4、構(gòu)的ETS-10具有更好的離子交換能力和表面吸附酸性，在200℃-400℃的窗口內(nèi)都能保持很好的脫硝性能。表征結(jié)果可以看出二價Cu2+物種對NH3-SCR性能有著關(guān)鍵性的作用，不同Cu負(fù)載量的分子篩NO轉(zhuǎn)化率不同。Al元素的摻雜能有效的提高低溫段ETS-4分子篩的活性，摻雜Ce元素的ETS-10提高了高溫段的NO轉(zhuǎn)化率。負(fù)載3％的多孔材料TiCeOx反應(yīng)溫度在200℃-450℃之間最高NO轉(zhuǎn)化率一直保持在100％，而無負(fù)載的樣品在250