貴金屬-ZnO微納米結構修飾的微反應器的構建及其應用研究.pdf

1、微反應器作為一種性能優(yōu)異的反應容器，在化工、材料、生物等多個方面得到了廣泛深入的研究。隨著微反應器功能化需求的增長，在微反應器中構建一些特定的微納米結構具有十分重要的意義。ZnO不僅擁有優(yōu)異的光電性能而且容易實現(xiàn)摻雜、形貌控制方便，對微通道內壁的改性效果優(yōu)異，構筑ZnO微納米結構修飾的微反應器對拓展微反應器的應用研究具有重要意義。本文采用納米技術在玻璃毛細管微通道反應器內表面構筑了多種不同形貌的ZnO微納米結構，通過將不同的貴金屬負載于

2、微納米結構表面，構建得到多個不同用途的微反應器;并基于這些微反應器展開了一系列的應用研究。
　　 利用濕化學方法將ZnO納米棒陣列生長于玻璃毛細管微通道反應器內壁，并通過負載Pt溶膠的方法將Pt納米顆粒負載于ZnO納米棒表面，成功構建了Pt/ZnO納米棒陣列修飾的玻璃毛細管微反應器。通過場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FE-SEM)、能譜(EDX)、X射線衍射(XRD)、高分辨透射電鏡（HR-TEM）對所得形貌結構進行表征，結果表明，所得

3、Pt/ZnO納米棒陣列規(guī)則、均一，厚度約為2～3μm。將Pt/ZnO納米棒陣列修飾的微反應器用于光催化降解苯酚溶液，當停留時間達到180s時，Pt/ZnO-5納米棒陣列修飾的微反應器對苯酚的降解率達到90％以上，表現(xiàn)出了快速、高效的光催化性能。通過對Pt/ZnO-5納米棒陣列修飾的微反應器進行連續(xù)光催化性能測試，發(fā)現(xiàn)連續(xù)使用110h之后，其催化效率依然可達到85％，表現(xiàn)出了良好的穩(wěn)定性。
　　 通過負載Pd溶膠的方法將Pd納米顆

4、粒負載于ZnO納米棒表面，成功構建了Pd/ZnO納米棒陣列修飾的毛細管微反應器。通過FE-SEM、EDX、XRD、HR-TEM對所得形貌結構進行表征，結果表明，所得Pd/ZnO納米棒陣列規(guī)則、均一，厚度約為1～2μm。將Pd/ZnO-3納米棒陣列修飾的微反應器應用于催化Heck反應，并對微反應器的內徑、流體流速、反應時間等條件對催化效果的影響進行了探索研究。結果表明微反應器的內徑為200μm、推速為40μL/h時，其催化效果最佳。且隨著

5、反應時間的增加，催化產率逐漸提高。內徑為200μm的Pd/ZnO-3納米棒陣列修飾的微反應器催化Heck反應時，僅需24min，產率即可達到100％。與傳統(tǒng)反應容器相比，Pd/ZnO納米棒陣列修飾的微反應器具有快速、高效的催化效果。
　　 通過濕化學的方法，實現(xiàn)了多種不同形貌的ZnO/Zn(OH)F核殼結構在玻璃微通道內表面的定向生長。通過FE-SEM、EDX、XRD、HR-TEM對所得形貌結構進行表征，并初步探討其生長機理。結

6、果表明，所得形貌規(guī)則、均一，厚度為2～30μm，制備所得物質為ZnO/Zn(OH)F的核殼結構。通過負載Pd溶膠的方法將Pd納米顆粒負載于各種不同形貌的ZnO/Zn(OH)F核殼結構表面，成功構建了Pd負載的ZnO/Zn(OH)F(Pd-ZnO/Zn(OH)F)核殼結構修飾的毛細管微反應器。將Pd-ZnO/Zn(OH)F核殼結構修飾的微反應器應用于催化Heck反應，并與ZnO納米棒陣列修飾的微反應器進行對比。研究表明Pd-ZnO/Zn(