微反應器在芳烴硝化中的應用研究.pdf

1、芳烴硝化一直存在強放熱、安全性差、環(huán)境污染等問題,利用新興的微反應器技術,以其極大的比表面積、微小的反應體積和優(yōu)良的傳熱傳質性能,實現(xiàn)對芳烴硝化的精確控制。本文以特殊的微玻璃反應器為核心,完成微反應系統(tǒng)的建立,應用于芳烴硝化研究。
　　 (1)在微反應系統(tǒng)內,重點探索以硝酸為硝化劑甲苯硝化工藝研究。在優(yōu)化工藝條件下對比常規(guī)反應器,反應時間縮短至原來的1/100,甲苯轉化率提高到94.8％,一硝化選擇性在99.4%以上,而鄰/對比

2、(o/p值)控制在1.29～1.34。在此基礎上將其應用于其他芳烴的硝化,得到優(yōu)于常規(guī)反應器的芳烴轉化率和硝化選擇性,證明了該系統(tǒng)的普適性,并從工藝評價的角度總結微反應系統(tǒng)應用于芳烴硝化的優(yōu)勢。
　　 (2)將均相催化體系與微反應系統(tǒng)結合,重點從反應轉化率、異構體選擇性和體系的循環(huán)催化等角度研究簡單芳烴的綠色硝化。在離子液體催化體系下,甲苯轉化率達到94%,o/p值降為1.25:經(jīng)五次循環(huán)利用,轉化率仍在88%以上,o/p值小于

3、1.30;對比常規(guī)反應器,烷基苯轉化率提高到90%以上,鹵代苯轉化率提高10%以上。在三氟乙酸鑭系鹽催化體系下,甲苯轉化率達到90%左右,o/p值降為1.27;經(jīng)五次回收,催化劑的質量損失小于5%,轉化率始終大于88%,o/p值控制在1.30以下;對比常規(guī)反應器,烷基苯和鹵代苯轉化率分別提高15%和10%以上,同時烷基苯對位產物和鹵代苯鄰位產物分別提高5%左右。從NO2+理論出發(fā),探討了上述催化硝化反應機理,完成微反應器內芳烴綠色硝化與