絡(luò)合-超濾耦合技術(shù)分離釔和鈰離子的研究.pdf

1、本文以聚丙烯酸鈉(PAASS)為絡(luò)合劑，研究絡(luò)合-超濾耦合新技術(shù)分離低濃度的釔離子和鈰離子。通過(guò)研究絡(luò)合反應(yīng)機(jī)理和模型、恒容絡(luò)合-超濾實(shí)驗(yàn)、濃縮-解絡(luò)合-洗滌實(shí)驗(yàn)、選擇性分離實(shí)驗(yàn)等，拓展了絡(luò)合-超濾耦合技術(shù)在稀土金屬離子分離提純中的應(yīng)用。
　　揭示了PAASS與Y3+和Ce3+的絡(luò)合反應(yīng)機(jī)理，建立了絡(luò)合反應(yīng)數(shù)學(xué)模型。發(fā)現(xiàn)其絡(luò)合反應(yīng)符合朗格繆爾方程，且PAASS絡(luò)合Ce3+的絡(luò)合容量要高于其與Y3+。分別研究了PAASS與Y3+和C

2、e3+的恒容絡(luò)合-超濾實(shí)驗(yàn)，結(jié)果表明：膜通量（J）與壓力呈正比例關(guān)系；J隨著聚合物濃度的增加有小幅度下降；當(dāng) pH值低于4.0之后，J急劇下降；隨著 pH值的增大，PAASS絡(luò)合金屬離子的能力增大，其中PAASS絡(luò)合 Ce3+的能力相對(duì)于 Y3+要強(qiáng)；測(cè)定了不同 pH值下的臨界聚電解質(zhì)金屬離子質(zhì)量比（CPMR），pH值從4.0到7.0，釔離子的 CPMR分別為12、8.5、6.5、5.0 mg PAASS/mg Y3+，鈰離子的CPMR

3、分別為7.0、6.0、4.5、2.5 mg PAASS/mg Ce3+；乙二胺四乙酸二鈉的加入會(huì)明顯降低釔離子的截留系數(shù)（RY）和鈰離子的截留系數(shù)（RCe），然而Ca2+的存在僅使RY和RCe輕微下降，在這兩種影響因素中，RY比RCe的下降幅度更大。
　　分別考察了Y-PAASS和Ce-PAASS兩種體系的濃縮-解絡(luò)合-洗滌行為，結(jié)果表明：濃縮倍數(shù)為15倍時(shí)，J略有下降，RY和RCe均保持在1.0左右，Y3+和Ce3+均被有效濃縮

4、；Y-PAASS和Ce-PAASS的解絡(luò)合時(shí)間分別為30min和40min，對(duì)應(yīng)解離率分別為74％和69%，J明顯下降，且下降幅度一致；當(dāng)洗滌液體積（Vd）達(dá)到4.5 L時(shí)，Y3+的萃取率達(dá)到85.1%，而Ce3+的萃取率只有69.0%；PAASS絡(luò)合容量恢復(fù)率在Y-PAASS體系和Ce-PAASS體系中分別為98%和75%。
　　研究了Y3+和Ce3+的選擇性分離，結(jié)果表明：隨著pH值的增加，選擇性分離系數(shù)（S）逐漸減??；當(dāng) p