MgO和CeO2對Ni-olivine催化劑蒸氣轉(zhuǎn)化甲苯的催化性能的影響研究.pdf

1、傳統(tǒng)化石能源的儲量有限及其使用過程中帶來的嚴(yán)重環(huán)境問題，使得發(fā)展環(huán)境友好、可再生替代能源變得尤為重要。而生物質(zhì)能因其低硫、低氮、二氧化碳“零排放”、儲量大等優(yōu)點在眾多可再生能源中倍受關(guān)注。其中，生物質(zhì)氣化制可燃氣是有效的能源轉(zhuǎn)化和潔凈利用技術(shù)之一，但在氣化過程中會產(chǎn)生堵塞腐蝕管道設(shè)備和危害人體健康的焦油,是阻礙氣化技術(shù)推廣應(yīng)用的主要障礙之一，因此對生物質(zhì)氣化燃氣中焦油的脫除研究是非常必要的。
　　焦油的脫除主要有旋風(fēng)分離、濕式、干

2、式的物理凈化方法和高溫?zé)峤狻⒋呋呀獾幕瘜W(xué)轉(zhuǎn)化方法，其中，催化裂解能夠使焦油直接轉(zhuǎn)化為合成氣，成為最有發(fā)展前景的焦油脫除方法。Ni基重整催化劑因其價廉、活性僅次于貴金屬而備受關(guān)注，選擇有催化活性、機械性能好、孔徑分布合適的復(fù)合氧化物為載體，加入堿土金屬、稀土元素等多種金屬為助劑，改性Ni基催化劑成為現(xiàn)今的研究熱點。
　　本文選擇鎂橄欖石為Ni基催化劑載體，研究加入MgO和CeO2對Ni/olivine催化重整焦油模型化合物甲苯的影

3、響。在T=790℃，SV=782 h-1，S/C=3的條件下反應(yīng)3 h，結(jié)果顯示加入MgO助劑能明顯提高催化劑性能，且隨著MgO負載量的提高，催化劑的甲苯轉(zhuǎn)化率越高。3％Ni-3%Mg/olivine和3%Ni-1%Ce-3%Mg/olivine的甲苯轉(zhuǎn)化率分別達到80%和96%，且穩(wěn)定性良好。
　　在 S/C=5時，隨著 MgO負載量的提高催化劑的甲苯轉(zhuǎn)化率反而下降，3%Ni-3%Mg/olivine的催化活性甚至低于3%Ni/

4、olivine。根據(jù) XRD、H2-TPR、TG和XPS的結(jié)果，加入MgO能夠提高活性組分Ni的分散度和還原能力，減少鎳基催化劑的積炭量，降低催化劑表面積碳的石墨化程度。但水碳比高時MgO易水化生成機械性能和催化活性較低的氫氧化物Mg(OH)2，并破壞活性中心Ni的穩(wěn)定性，發(fā)生團聚和氧化，降低催化劑活性。說明堿土金屬MgO能夠提高鎳基催化劑的催化性能但對水含量敏感，適合用于低水碳比的實驗環(huán)境。
　　同時添加 MgO和稀土元素 Ce