EuTiO3薄膜制備及物性研究.pdf

1、立方結構EuTiO3(ETO)是一種在低溫條件下同時擁有磁有序和電有序的多鐵材料，表現(xiàn)為G型反鐵磁序（尼爾溫度為5.1K）和量子順電序（溫度70K以下）。在反鐵磁-順電序共存溫度區(qū)間內，ETO塊材的Eu自旋和介電屬性之間存在著很強的耦合作用。另外，通過水平應變的調制作用，ETO薄膜的多鐵性將會改變，由反鐵磁-順電性轉變?yōu)殍F磁-鐵電性，鐵磁和鐵電居里溫度分別為4.24K和250K。這些特性說明此材料中同時存在復雜的電荷、自旋、晶格和軌道自

2、由度，并且這些自由度的交互耦合作用，使得這種材料的塊材和薄膜中產生了新穎的磁性、電性和各種奇異的性質，其中的物理機制極為豐富。因此本論文從EuTiO3薄膜制備工藝研究出發(fā)，詳細地研究了不同條件下薄膜的物理性質和相關物理機制，實現(xiàn)了這種多鐵材料的微結構-應變-物理性質三方面系統(tǒng)研究。
　　本文采用脈沖激光沉積法在(001)SrTiO3襯底上制備了(001) ETO單相薄膜和(001)ETO∶MgO復合薄膜。分別采用X射線衍射(XRD

3、)、透射電鏡(TEM)等對薄膜樣品進行了微結構表征，詳細地研究了單相薄膜和復合薄膜的應變情況，重點研究了這兩種薄膜的物理性質，例如磁學、電學和光學性質。得到的主要結果匯總如下:
　　1、制備獲得的原位生長的(001) ETO單相薄膜，由于沉積氧壓極低，在沉積過程中產生了內應變。應變調制了單相薄膜的磁性質，轉變?yōu)轭愯F磁性。然后經過高溫還原性氣氛條件下后退火處理，內應變被消除，得到了高質量外延的(001) ETO單相薄膜（后退火ETO

4、薄膜）。溫度低于5.1K時，外延單相薄膜表現(xiàn)為反鐵磁性，這主要是因為無應變條件下薄膜與塊材的磁性質一致。隨后我們對比了兩種單相薄膜的室溫漏電密度，后退火ETO薄膜的值比原位生長薄膜的值減小了7個數量級。通過XPS測試結果表明，后退火處理減少了薄膜中的Eu3+雜質，這部分雜質增加了薄膜中的載流子，從而使得原位生長薄膜的漏電增大。在不同溫度范圍、不同偏壓條件下，我們擬合了后退火ETO薄膜的漏電密度-電場強度(J-E)曲線，分析得到了不同的漏

5、電機制，且與溫度和偏壓之間存在著很強的關聯(lián)性:低溫(50K＜T＜100K)范圍內，薄膜漏電表現(xiàn)受到體效應的影響，在正負偏壓條件下都滿足SCLC規(guī)律。高溫(200＜T＜300 K)范圍內，薄膜漏電表現(xiàn)受到界面效應的影響，在正偏壓條件下滿足FN機制;在負偏壓條件下滿足Schottky emission機制。
　　2、進一步制備了高質量外延的(001) ETO∶MgO復合薄膜，研究了應變調制作用下復合薄膜物理性質的改變。通過XRD、TE

6、M和STEM測試手段獲得了復合薄膜的微結構特性，兩相分離的ETO和MgO相垂直有序地間隔生長。形成了基體-納米柱的表現(xiàn)形式，其中基體為ETO相，納米柱為MgO相，納米柱尺寸為5nm。同時300nm厚的復合薄膜中，ETO相受到+2.56％的張應變，應變方向為垂直于基片表面的方向。受到垂直應變的作用，復合薄膜的基本鐵序轉變?yōu)榱髓F磁-鐵電序。實驗數據表明復合薄膜的鐵磁居里溫度為3.5K，鐵電居里溫度為250K。通過進一步的磁介電測試發(fā)現(xiàn)，在鐵

7、磁-鐵電共存溫度范圍內（溫度低于3.5K），復合薄膜表現(xiàn)出很強的磁電耦合效應。在鐵磁居里溫度附近，隨著溫度的降低，復合薄膜磁電耦合機制的變化情況:線性EH（α）機制(10K)→二次線性EH2(β)機制(3.5K)→四次E2H2(δ)機制(2K)。
　　3、分別研究了ETO單相薄膜和ETO∶MgO復合薄膜的光性質。在應變和無應變的ETO單相薄膜中，通過飛秒瞬態(tài)吸收光譜測試，對比研究了兩種薄膜的光生載流子弛豫動力學過程。實驗結果表明2

8、p-3dt2g能帶間的弛豫過程基本一致，說明應變對此未起到作用，而應變增強了4f-3dt2g能帶間的弛豫過程。這樣的現(xiàn)象表明應變調制了材料的能帶結構，從而改變了ETO相的載流子動力學過程。在ETO∶MgO復合薄膜中，我們測試和對比了ETO單相薄膜、MgO單相薄膜、ETO∶MgO復合薄膜和LaAlO3襯底的反射、吸收和透射特性，得到了復合薄膜奇特的光性質。使用CST Studio2009軟件理論模擬了復合薄膜微結構和光性質之間的關系，從而