氧化鉬基催化劑氧化脫硫性能的研究.pdf

1、由于燃料油燃燒后生成的SOx造成的環(huán)境污染問(wèn)題越來(lái)越嚴(yán)重，世界各國(guó)對(duì)油品中的硫含量實(shí)行越來(lái)越嚴(yán)格的立法限制。而傳統(tǒng)的加氫脫硫技術(shù)并不能達(dá)到深度脫硫的目的，因此，一些新型的脫硫技術(shù)日益受到人們的關(guān)注。而氧化脫硫技術(shù)由于其溫和的反應(yīng)條件、較高的脫硫效率以及較低的操作費(fèi)成為研究熱點(diǎn)。本論文的重點(diǎn)是研制氧化鉬基催化劑，進(jìn)行氧化脫硫反應(yīng)，并探討CHP在多相催化劑上氧化DBT的機(jī)理。
　　本論文用等體積浸漬法制備了MoO3/SiO2催化劑，并

2、分別用Na、K助劑以及等離子體對(duì)催化劑進(jìn)行改性。通過(guò)X-射線衍射儀(XRD)、紫外-可見(jiàn)漫反射光譜(UV-vis)、X射線光電子能譜(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS)、低溫氮?dú)馕椒?、電感耦合等離子體(ICP)和拉曼光譜技術(shù)對(duì)催化劑進(jìn)行表征分析。在溫和條件下，以過(guò)氧化羥基異丙苯(CHP)為氧化劑，二苯并噻吩(DBT)的甲苯溶液作為模擬油品，采用固定床反應(yīng)器考察催化劑的氧化脫硫活性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明

3、，改性后的催化劑反應(yīng)活性顯著提高，Na/Mo最佳摩爾比為0.2，K/Mo最佳摩爾比為0.3。Na助劑改性的催化劑活性和穩(wěn)定性都較好，反應(yīng)6h后，DBT的轉(zhuǎn)化率仍在95％左右，K助劑和等離子體改性的催化劑，初始活性較高，但是穩(wěn)定性較差，隨著反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng)，催化劑活性迅速下降。通過(guò)表征結(jié)果分析，Na、K的引入提高了MoO3的分散度，促使催化劑表面生成Mo5+物種;等離子體改性處理使催化劑表面形成氧空穴，這些都提高了催化劑的活性。但是K助劑會(huì)