氮分子二聚物類(lèi)準(zhǔn)分子激光介質(zhì)研究.pdf

1、二十紀(jì)世的后半葉人們?cè)诩す饪茖W(xué)技術(shù)領(lǐng)域取得了令人注目的進(jìn)展。新型激光介質(zhì)的發(fā)展在這個(gè)領(lǐng)域占有重要的地位，而探索新型激光介質(zhì)又是研究新的激光系統(tǒng)的重要基礎(chǔ)。本文的主要目的是從理論和實(shí)驗(yàn)兩個(gè)方面探索一種可能的、新型激光介質(zhì)—(N2)2二聚物。
　　首先計(jì)算了屬于C2vz、D∝h、C2vx、C2h、D2d和D2h等不同群構(gòu)型的(N2)2二聚物的勢(shì)能曲線(xiàn)。采用Hartree-Fock-Roothan(HFR)方程以及多體微擾理論（MBPT

2、）計(jì)算了(N2)2二聚物基態(tài)的勢(shì)能曲線(xiàn)（本文采用Gaussian'94程序進(jìn)行這些理論計(jì)算）。MP2/6-311++G**、DFT(DFT/B3LYP)和DFT/B3PW91等方法的計(jì)算結(jié)果表明D2h群是在所研究的0.1200nm≤R≤0.2500nm區(qū)域范圍內(nèi)唯一一個(gè)非常穩(wěn)定的構(gòu)型。除此之外，還采用BSSE方法對(duì)屬于D2h對(duì)稱(chēng)群的大多數(shù)穩(wěn)定激發(fā)態(tài)進(jìn)行了計(jì)算。BSSE方法對(duì)不同能級(jí)的計(jì)算結(jié)果要比采用從頭計(jì)算（ab initio）以及DF

3、T（Density Functional Theory）方法計(jì)算的結(jié)果要小。
　　對(duì)上面所提到的(N2)2的各種對(duì)稱(chēng)群，采用CIS/6-31G**和CIS/6-311++G**理論計(jì)算了它的五個(gè)最低激發(fā)態(tài)的勢(shì)能曲線(xiàn)。
　　計(jì)算結(jié)果說(shuō)明大多數(shù)對(duì)稱(chēng)群的激發(fā)態(tài)在所研究的區(qū)域內(nèi)是排斥的。從頭計(jì)算也表明在這些(N2)2二聚物的激發(fā)態(tài)之間存在一些電偶極矩允許的躍遷，其中D2h對(duì)稱(chēng)群的(N2)2二聚物的兩個(gè)激發(fā)態(tài)a1B2g和a1B3u之間

4、存在很強(qiáng)的電偶極躍遷，波長(zhǎng)336.21nm(振子強(qiáng)度f(wàn)=0.1247)是此躍遷中強(qiáng)度最大的電偶極躍遷。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)這個(gè)躍遷是一個(gè)類(lèi)準(zhǔn)分子躍遷，并理論計(jì)算了這個(gè)躍遷的發(fā)射譜，光譜范圍在245nm-700nm之間。
　　另一方面，觀測(cè)了微波（2.45GHz）放電下(N2)2二聚物的發(fā)射譜即在純氮分子氣體中第二正輻射系統(tǒng)的藍(lán)移譜帶。實(shí)驗(yàn)觀測(cè)譜同理論計(jì)算結(jié)果吻合得非常好。另外，沒(méi)有發(fā)現(xiàn)對(duì)應(yīng)于(N2)2二聚物的Δv=+4,+3,+2,+1

5、,以及Δv=-5,-6,...,-17的發(fā)射譜。
　　本論文研究的第二部分是對(duì)該類(lèi)-準(zhǔn)分子二聚物位于波長(zhǎng)336.21nm處躍遷的增益特性研究。利用電子密度是微波激勵(lì)輸出功率平均值的函數(shù)估算了（N2)2二聚物在336.21nm處的小信號(hào)增益系數(shù)，估算結(jié)果是1.15％cm-1。同時(shí)實(shí)驗(yàn)上采用放大自發(fā)輻射方法測(cè)量了位于336.21nm處的小信號(hào)增益系數(shù),并測(cè)量了小信號(hào)增益系數(shù)隨微波功率和充入氮?dú)鈮鹤兓那闆r。當(dāng)所充的高純氮?dú)鈮簽?230