碳納米管吸附CO分子和1，8-辛二硫醇-金電極分子結(jié)點斷裂機理的理論研究.pdf

1、納米技術(shù)被認為是人類自電力發(fā)明以來最偉大的技術(shù)，幾乎涉及現(xiàn)代科技各個領(lǐng)域，如納米材料學、納米電子學、納米生物學、納米化學等學科。伴隨著微電子學實驗技術(shù)不斷發(fā)展，利用單分子構(gòu)建電子器件已成為納米領(lǐng)域的一個熱門課題，其中金屬一分子一金屬結(jié)構(gòu)的分子結(jié)點是最基本，研究最廣泛的分子器件單元，具有奇特的力學和電子輸運性質(zhì)，得到實驗和理論上的廣泛關(guān)注。另一方面，自從1991年碳納米管被日本NEC公司Iijima博士發(fā)現(xiàn)以來，就以其特有的物理、化學性質(zhì)

2、及其新穎的結(jié)構(gòu)和在未來高科技領(lǐng)域的許多潛在應用價值，迅速在世界范圍內(nèi)掀起了碳納米管的研究熱潮。然而實驗證明，完美碳納米管的應用是有限的，實際的碳納米管總是不可避免地存在著各種拓撲缺陷。這些缺陷會改變碳納米管的性質(zhì)，影響碳納米管的應用。
　　 本文中，采用基于能量密度泛函理論(Density functional theory,DFT)的從頭計算和基于該原理的SIESTA軟件，一方面利用1，8-辛二硫醇-金電極耦合模型進行分子結(jié)點

3、斷裂機理的理論性研究：另一方面研究含有單原子空位缺陷的碳納米管吸附CO氣體分子后的電子結(jié)構(gòu)變化，取得了一些有價值的結(jié)果。
　　 本論文共分為四個部分：
　　 第一章首先介紹了分子結(jié)點的背景知識，包括分子結(jié)點的類型，實驗方法，以及研究現(xiàn)狀和存在的問題。然后介紹了碳納米管的基本知識，包括碳元素及其同素異形體的基本情況、碳納米管的發(fā)展、幾何結(jié)構(gòu)、分類、性質(zhì)，并簡單介紹了含有缺陷的碳納米管的研究現(xiàn)狀和存在的問題。最后簡要介紹了本

4、論文的研究內(nèi)容。
　　 第二章介紹了本研究所運用的理論方法。首先介紹了模擬計算所使用的量子力學第一性原理，包括Born-Oppenheimer近似，單電子近似。其次重點介紹了關(guān)于密度泛函理論的基本知識，如Hohenberg-Kohn定理、局域密度近似、廣義梯度近似等。隨后介紹了數(shù)值計算的方法，包括離散法和線性標度計算法。最后簡要介紹了自洽場計算和SIESTA軟件。
　　 第三章對1，8-辛二硫醇-金電極耦合模型進行了分子

5、結(jié)點斷裂的理論性研究。我們模擬了五種類型的l，8-辛二硫醇-金電極單分子結(jié)點被壓縮和拉伸的過程，計算了分子結(jié)點總能和分子結(jié)斷裂的平均力的變化，并通過對電子結(jié)構(gòu)的動態(tài)分析，討論了結(jié)點的幾何結(jié)構(gòu)變化的原因。研究發(fā)現(xiàn)辛二硫醇末端巰基上的氫原子在分子結(jié)點結(jié)構(gòu)變化中扮演著關(guān)鍵的角色，每種分子結(jié)點模型都具有特定的斷裂幾何構(gòu)型和斷裂力。通過本課題的研究和實驗研究的比較，推斷出氫-金鍵有可能是巰基-金電極構(gòu)成的分子結(jié)點斷裂最主要的機制。
　　

6、在論文的第四章，我們系統(tǒng)地研究了小氣體分子(CO分子)在碳納米管表面的吸附，對沿含單原子空位缺陷碳納米管的不同方向移動CO分子的運動過程進行了理論研究。我們以(5，5)型和(7，O)型兩種碳納米管為例，主要討論了CO分子在碳納米管的單原子空位缺陷以及無缺陷區(qū)域的吸附，模擬沿缺陷碳納米管不同方向移動CO的運動過程，對每種碳納米管我們考慮了三種運動過程，分析了吸附能、態(tài)密度以及投影態(tài)密度的變化規(guī)律。研究發(fā)現(xiàn)吸附CO分子對(5，5)管和(7，