氧化鈰復(fù)合材料的制備及其在直接醇類(lèi)燃料電池陽(yáng)極催化劑中的應(yīng)用.pdf

1、燃料電池被認(rèn)為是未來(lái)的高效能量轉(zhuǎn)換裝置,用于便攜設(shè)備電源或使用電池的機(jī)器。在不同類(lèi)型的燃料電池中,基于以氫作為燃料的PEMFC之中H2的氧還原反應(yīng)和采用甲醇作為燃料的DMFC中甲醇氧化反應(yīng),已經(jīng)引起關(guān)注,PEMFC和DMFC在目前最具商業(yè)化發(fā)展前景。而燃料電池的商業(yè)化延遲,主要是因?yàn)橛迷谌剂想姵仃?yáng)極和陰極的典型催化劑是炭黑支持的Pt催化劑,貴金屬鉑及其合金的使用使生產(chǎn)成本增加。因此即使是輕微的增強(qiáng)這些催化劑的活性和耐久性就可以顯著降低成

2、本。
　　催化劑的性能除了與其自身因素有關(guān)外,還與催化劑載體的性質(zhì)緊密相關(guān)。本文對(duì)催化劑載體進(jìn)行了研究。基于前期的工作,以改進(jìn)的方法控制在酸性條件下水解、然后調(diào)節(jié)pH的兩步法直接合成SBA-15介孔分子篩,再以SBA-15為模板合成有序介孔碳:CMK-3,通過(guò)小角度XRD圖譜確定其特征介孔結(jié)構(gòu),并對(duì)其比表面積進(jìn)行測(cè)試。
　　以經(jīng)過(guò)處理和未處理的CMK-3為骨架,以微波交替加熱法合成CeO2-CMK-3材料。利用不同CeO2含

3、量的CeO2-CMK-3為混合載體,使用硼氫化鈉還原法和電化學(xué)沉積法制備Pt/CeO2-C催化劑。通過(guò)比較不同制備方法的甲醇催化氧化性能,確定電化學(xué)鍍鉑方法合成直接甲醇燃料電池Pt/CeO2-C催化劑具有較高活性。利用X射線(xiàn)衍射分析(XRD)和透射電子顯微鏡(TEM)觀察,CeO2的添加使Pt在載體上的分散程度得到提高,并促進(jìn)了Pt粒子沉積。電化學(xué)催化研究結(jié)果表明:Pt/CeO2-C催化劑的電化學(xué)性能隨著混合載體中CeO2含量的增加而先

4、提高后降低。當(dāng)混合載體中CeO2含量與CMK-3質(zhì)量之比為1:2,即Pt/CeO2=1.3時(shí),Pt/CeO2-C催化劑的電催化活性和載體穩(wěn)定性都比不添加CeO2的催化劑性能高;當(dāng)CeO2含量與CMK-3質(zhì)量之比增加到1:1時(shí),催化活性和穩(wěn)定性均有下降。這是因?yàn)樵诨旌陷d體中,CeO2含量過(guò)多,會(huì)占據(jù)Pt活性位,使其電化學(xué)活性面積減小,因而其催化性能有所下降。
　　用Ce0.60Zr0.30Tb0.10O2-δ替換電催化活性最好的Pt