低溫燃料電池氧還原和甲酸氧化電催化劑研究.pdf

1、為了解決當前世界面臨的能源短缺和環(huán)境污染兩大難題,低溫燃料電池以其具有低污染、燃料來源廣泛、能量轉化率高、儲存和運輸方便等優(yōu)點,在便攜式電源、電動機車和野外發(fā)電站等領域具有廣闊的應用前景。然而電極電催化劑長期循環(huán)穩(wěn)定性差、價格昂貴及資源稀少等問題仍是阻礙燃料電池商業(yè)化發(fā)展的關鍵問題之一。提高催化劑長期循環(huán)穩(wěn)定性、降低貴金屬用量是推動燃料電池商業(yè)化發(fā)展的重要途徑。本論文主要研究了硅烷化技術對電催化劑或載體的改性和一種新型非貴金屬催化劑,通

2、過傅立葉變換紅外光譜(FTIR)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)、X射線衍射光譜(XRD)、能量散射譜(EDS)、循環(huán)伏安法(CV)、線性掃描技術(LSV)和計時電流法等分析測試技術,對電催化劑形貌、結構、物理化學性質等進行了詳細研究。本論文的主要研究工作如下:
　　 (1)利用硅烷化技術和層層組裝的方法,制備了Au@SiO2@Pt納米催化劑。采用CV和LSV考察了Au@SiO2@Pt納米催化劑電催化氧還原活

3、性和長期循環(huán)電化學穩(wěn)定性。結果表明:在相同Pt負載量下,Au@SiO2@Pt/玻碳電極電催化氧還原的峰電流密度是E-TEK20wt.％Pt/C/玻碳電極的2.3倍,具有更好的長期循環(huán)穩(wěn)定性。旋轉環(huán)盤測試表明Au@SiO2@Pt/玻碳電極電催化氧還原主要以四電子還原方式進行。
　　 (2)通過聚苯乙烯球模板法制備了聚苯胺納米空心球催化劑。TEM研究結果表明所制備的催化劑具有納米空心結構。CV曲線表明聚苯胺納米空心球催化劑具有良好的

4、氧還原電催化活性。通過計算得出氧在聚苯胺納米空心球電極上電化學還原電子數為3.37,接近四電子反應過程。聚苯胺納米空心球是一種性能良好的非貴金屬催化劑。
　　 (3)以硅烷化修飾的碳納米管(CNTs)為載體,負載PtPd催化劑,用于甲酸的電催化氧化。FTIR結果表明聚硅氧烷成功地修飾于CNTs表面。通過SEM、TEM和XRD重點表征了PtPd/SiO2-CNTS催化劑,表明SiO2-CNTs有利于PtPd顆粒均勻分散,PtPd納