低溫燃料電池氧還原和甲酸氧化電催化劑研究.pdf

1、為了解決當(dāng)前世界面臨的能源短缺和環(huán)境污染兩大難題,低溫燃料電池以其具有低污染、燃料來源廣泛、能量轉(zhuǎn)化率高、儲存和運(yùn)輸方便等優(yōu)點(diǎn),在便攜式電源、電動機(jī)車和野外發(fā)電站等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。然而電極電催化劑長期循環(huán)穩(wěn)定性差、價(jià)格昂貴及資源稀少等問題仍是阻礙燃料電池商業(yè)化發(fā)展的關(guān)鍵問題之一。提高催化劑長期循環(huán)穩(wěn)定性、降低貴金屬用量是推動燃料電池商業(yè)化發(fā)展的重要途徑。本論文主要研究了硅烷化技術(shù)對電催化劑或載體的改性和一種新型非貴金屬催化劑,通

2、過傅立葉變換紅外光譜(FTIR)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)、X射線衍射光譜(XRD)、能量散射譜(EDS)、循環(huán)伏安法(CV)、線性掃描技術(shù)(LSV)和計(jì)時電流法等分析測試技術(shù),對電催化劑形貌、結(jié)構(gòu)、物理化學(xué)性質(zhì)等進(jìn)行了詳細(xì)研究。本論文的主要研究工作如下:
　　 (1)利用硅烷化技術(shù)和層層組裝的方法,制備了Au@SiO2@Pt納米催化劑。采用CV和LSV考察了Au@SiO2@Pt納米催化劑電催化氧還原活

3、性和長期循環(huán)電化學(xué)穩(wěn)定性。結(jié)果表明:在相同Pt負(fù)載量下,Au@SiO2@Pt/玻碳電極電催化氧還原的峰電流密度是E-TEK20wt.％Pt/C/玻碳電極的2.3倍,具有更好的長期循環(huán)穩(wěn)定性。旋轉(zhuǎn)環(huán)盤測試表明Au@SiO2@Pt/玻碳電極電催化氧還原主要以四電子還原方式進(jìn)行。
　　 (2)通過聚苯乙烯球模板法制備了聚苯胺納米空心球催化劑。TEM研究結(jié)果表明所制備的催化劑具有納米空心結(jié)構(gòu)。CV曲線表明聚苯胺納米空心球催化劑具有良好的

4、氧還原電催化活性。通過計(jì)算得出氧在聚苯胺納米空心球電極上電化學(xué)還原電子數(shù)為3.37,接近四電子反應(yīng)過程。聚苯胺納米空心球是一種性能良好的非貴金屬催化劑。
　　 (3)以硅烷化修飾的碳納米管(CNTs)為載體,負(fù)載PtPd催化劑,用于甲酸的電催化氧化。FTIR結(jié)果表明聚硅氧烷成功地修飾于CNTs表面。通過SEM、TEM和XRD重點(diǎn)表征了PtPd/SiO2-CNTS催化劑,表明SiO2-CNTs有利于PtPd顆粒均勻分散,PtPd納