負(fù)載型納米Au催化劑上苯酐選擇性加氫制備苯酞的研究.pdf

1、苯酞是一種重要的精細(xì)化學(xué)品中間體，廣泛應(yīng)用于醫(yī)藥、農(nóng)藥、染料等領(lǐng)域。苯酐催化加氫法是合成苯酞的一條綠色工藝路線。苯酐加氫過(guò)程中會(huì)生成多種加氫產(chǎn)物，因此，高活性、高選擇性催化劑的選擇與開發(fā)是關(guān)鍵。 論文創(chuàng)新地將負(fù)載型納米Au催化劑應(yīng)用于苯酐選擇性加氫反應(yīng)，采用沉積-沉淀法制備了一系列負(fù)載型納米Au催化劑，系統(tǒng)考察了載體種類、Au負(fù)載量、焙燒溫度以及焙燒時(shí)間、還原溫度、助劑、pH值等因素變化對(duì)Au催化劑加氫性能的影響，對(duì)催化劑的穩(wěn)定

2、性及其失活機(jī)理進(jìn)行了研究，采用XRD、BET、HRTEM、ICP及FT-IR等方法對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。 研究結(jié)果表明，以TiO2為載體，Au負(fù)載量為2.0 wt％，助劑Fe2O3添加量為5 wt％時(shí)制備的Au催化劑表面Au顆粒尺寸在2-4 nm之間，催化劑對(duì)苯酐加氫反應(yīng)表現(xiàn)出很好的活性和選擇性。若pH值控制在8.10左右，催化劑焙燒溫度為300℃，焙燒時(shí)間4h，還原溫度200℃條件下制備的納米Au催化劑用于苯酐選擇加氫反應(yīng)9h，

3、苯酐轉(zhuǎn)化率與苯酞選擇性分別高達(dá)97.63％和95.24％。 添加助劑Fe2O3可顯著提高Au/TiO2催化劑的活性、選擇性和穩(wěn)定性，原因可能由于Fe3+容易引起納米TiO2晶格膨脹，形成晶格缺陷位點(diǎn)，有利于Au粒子與載體相結(jié)合；同時(shí)Fe2O3的存在使介孔孔壁保持較好的熱穩(wěn)定性及機(jī)械強(qiáng)度，使孔壁不容易塌陷，在加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出更好的穩(wěn)定性。 確定了Au/Fe2O3-TiO2催化劑上苯酐選擇加氫制苯酞的最佳反應(yīng)工藝條件為：反應(yīng)