Ce-HY與MoO-,3--HZSM-5催化劑上乙炔選擇催化還原NO-,x-的研究.pdf

1、以烴為還原劑在貧燃發(fā)動機和柴油機自然排氣溫度(200～400℃)附近高選擇性的還原消除其中的NOx是世界矚目的研究課題。本課題以C2H2為還原劑研究在富氧條件下選擇催化還原NOx(C2H2-SCR)的有效催化劑，以期為貧燃發(fā)動機和柴油機尾氣中NOx的實用消除提供依據(jù)。 本文研究了不同金屬離子對所得交換沸石M-HY(Si/Al=2.5)催化劑C2H2-SCR催化性能的影響。發(fā)現(xiàn)Ce3+對HY分子篩的催化性能有突出的促進作用。通過C

2、e3+的修飾，使HY分子篩在300～400℃反應(yīng)溫度窗口NO轉(zhuǎn)化為N2的最大轉(zhuǎn)化率由16.8﹪提高到75.4﹪。該結(jié)果與近期文獻報道的用丙烯為還原劑研究結(jié)果相比，在相同的反應(yīng)溫度下達到大致相同的NO消除率僅使用其～1/3碳數(shù)的還原劑，這意味著所得到的選擇性是相應(yīng)文獻值的近3倍。文利用NH3-TPD、C2H2的吸附研究技術(shù)以及催化劑對NO氧化反應(yīng)的活性比較討論了Ce3+對HY分子篩的催化性能的促進作用機制。研究表明催化劑的酸性對C2H2-

3、SCR活性起著非常關(guān)鍵的作用，而催化劑對C2H2的吸附性能與其C2H2-SCR活性基本無關(guān)。HY基催化劑上乙炔選擇催化還原NO的控速步驟是NO氧化為NO2，由于Ce3+的存在加速了該控速步驟從而大大促進了目的反應(yīng)。 文中研究了浸漬法制備的MoO3/HZSM-5(SiO2/Al2O3=25)催化劑。優(yōu)化制備條件所得2wt.﹪MoO3/HZSM-5(25)催化劑上，1600ppmNO，800ppmC2H2，10﹪O2反應(yīng)條件下NO選

4、擇還原為N2的轉(zhuǎn)化率在350℃達到了83.9﹪。通過XRD、UV-Vis和NOx-TPD等表征手段研究了活性鉬物種及其作用。論證了在HZSM-5(25)分子篩上高度分散的單體MoO42-(Td)物種是活性物種，該物種在C2H2-SCR反應(yīng)中的作用在于與氫質(zhì)子協(xié)同作用加速NO氧化為NO2反應(yīng)和有利于在反應(yīng)條件下催化劑對NOx的吸附，從而促進C2H2-SCR反應(yīng)。在2wt.﹪MoO3/HZSM-5(25)催化劑上，與C2H2保持相同C濃度的