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文檔簡介
1、當今社會環(huán)境污染日益嚴重,由交通工具所排放尾氣的污染已經(jīng)引起了人們的普遍關注,其中排放的氮氧化物是酸雨、光化學煙霧形成的重要因素,對農(nóng)業(yè)、林業(yè)、及人類身體健康都會帶來極大的危害。因此,如何凈化尾氣中的NO<,x>已成為當前的一個必須面對的問題,目前治理氮氧化物的措施有很多種,而其中選擇性催化還原法是治理NO<,x>污染的有效措施之一。 本文研究了以硅溶膠改性堇青石蜂窩陶瓷為載體的Cu系列催化劑的活性,以尿素作為還原劑,在固定床反
2、應器中進行選擇性催化還原NO的研究。系統(tǒng)的考察了載體改性前后對CuO催化劑活性的影響、制備催化劑所用浸漬液的濃度、反應溫度、反應空速、穩(wěn)定性以及添加稀土金屬、過渡金屬元素活性組分對催化劑活性的影響,并且考察了添加Mn元素所組成的三元復合金屬氧化物催化劑在不同反應溫度、焙燒溫度、反應空速下的活性。利用BET、XRD、SEM等表征測試技術對Cu系列催化劑的比表面積及孔徑、物相結構、表面形貌進行研究。 實驗結果表明,經(jīng)過硅溶膠改性后的
3、CuO催化劑較改性前在300~500℃考察溫度范圍內活性都有較大提高,通過活性測試發(fā)現(xiàn),1mol·L<'-1>的Cu(NO<,3>)<,2>溶液為制備Cu-O/SiO<,2>/CC催化劑的最佳浸漬液濃度,催化劑在400℃時NO轉化率達到最高為52%。在不同反應空速下對催化劑的活性進行考察,發(fā)現(xiàn)隨著空速的提高,催化劑的活性逐漸下降,由此可見空速也是影響催化劑活性的一個主要因素。在400℃條件下,Cu-O/SiO<,2>/CC催化劑運行48
4、小時,催化劑的活性未見降低。通過XRD檢測發(fā)現(xiàn)催化劑的結構沒有崩塌,故具有良好的穩(wěn)定性。 通過添加稀土金屬、過渡金屬元素助劑發(fā)現(xiàn),添加La并沒有使催化劑的活性得到提高,反而下降。并且添加量越多,催化劑的活性下降越快。Ce的添加使催化劑在高溫下的活性提高很大,添加Ni后在整個溫度范圍內催化劑活性都得到較大提高,尤其是Ni浸漬液為0.3 mol·L<'-1>所制備的催化劑在低溫下催化活性得到較大改善。Co的添加沒有明顯改善催化劑的活
5、性。添加Mn所組成的三元復合金屬氧化物催化劑,通過在不同的反應溫度、空速下研究發(fā)現(xiàn),Cu-Ni-Mn-O/SiO<,2>/CC催化劑的催化活性都要明顯優(yōu)于Cu-Ce-Mn-O/SiO<,2>/CC催化劑。利用BET、XRD、SEM等表征測試技術對Cu系列催化劑表征發(fā)現(xiàn),催化劑的孔徑減小,有利于比表面積的增大,負載活性中心數(shù)目的增加,催化活性的提高。通過XRD檢測發(fā)現(xiàn),Cu、Ni物種主要是以CuO、NiO的形式存在的,在圖譜中并沒有發(fā)現(xiàn)明
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