介孔氧化硅負(fù)載Ru-基催化材料的制備及其在催化加氫中的應(yīng)用.pdf

1、催化劑是一種能夠在化學(xué)反應(yīng)中改變化學(xué)反應(yīng)速度而本身不成為反應(yīng)最終產(chǎn)物的組分的物質(zhì),納米金屬催化劑就是其中一種很重要的多相催化劑,主要用于加氫、脫氫和氧化等反應(yīng)中,可分為貴金屬催系(Pt、Pd、Ru、Rh等),一般金屬系(Fe、Co、Ni、Cu、Zn等)。非晶態(tài)合催化劑,是一類介于晶態(tài)和無(wú)定形物質(zhì)之間的特殊材料,在結(jié)構(gòu)上表現(xiàn)為長(zhǎng)程無(wú)序短程有序的結(jié)構(gòu),這使得它具有優(yōu)良的催化活性、選擇性和抗中毒的能力。但是,還非晶態(tài)合金催化劑具有一定的缺點(diǎn),

2、例如表面積較低、粒子尺寸分布廣、小顆粒的存在造成易團(tuán)聚,不利于提高活性、選擇性和熱穩(wěn)定性等問(wèn)題,使得其應(yīng)用大受影響。將非晶態(tài)合金高度分散負(fù)載在高比表面積、孔徑適中、孔道有序的介孔材料上,不僅可以提高非晶態(tài)態(tài)合金的分散度和熱穩(wěn)定性,而且可使催化劑具有合適的孔結(jié)構(gòu)、形狀和機(jī)械強(qiáng)度,成為越來(lái)越多研究者關(guān)注的熱點(diǎn)。
　　 第一部分合成了一種具有直通型短孔道的納米氧化硅小球(SNs),作為Ru-B非晶態(tài)合金催化劑的載體,應(yīng)用在葡萄糖加氫制

3、備山梨醇的反應(yīng)中。與傳統(tǒng)的MCM-41介孔材料相比,展現(xiàn)了良好的催化活性。這是因?yàn)榧{米短孔道更有利于反應(yīng)物的擴(kuò)散,同時(shí)該孔道結(jié)構(gòu)也更傾向于反應(yīng)的發(fā)生。
　　 第二部分基于以上直通型短孔道納米氧化硅小球,合成了不同基團(tuán)(CH3-、NH2-、NH2-CH3-)功能化的載體,研究了不同基團(tuán)修飾的載體負(fù)載Ru-B非晶態(tài)合金催化劑在葡萄糖加氫反應(yīng)中對(duì)活性的影響。通過(guò)實(shí)驗(yàn)證明,胺基和甲基共修飾后的載體(NH2-CH3-SNs)負(fù)載Ru-B非