錳-鈰固溶體催化劑上甲醛完全氧化反應(yīng)的研究.pdf

1、本論文主要研究了MnOx-CeO2固溶體及其負(fù)載Ag，Au或Pt催化劑對(duì)甲醛完全氧化反應(yīng)的性能，以實(shí)現(xiàn)室內(nèi)空氣中甲醛污染物凈化的目的。 MnOx-CeO2固溶體對(duì)甲醛完全氧氣反應(yīng)的催化活性強(qiáng)烈地取決于制備方法和焙燒溫度。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明用修飾共沉淀法并經(jīng)773K焙燒的MnOx-CeO2催化劑表現(xiàn)出非常高的催化活性，在373K就可以得到100﹪的甲醛轉(zhuǎn)化率。H2-TPR和XPS結(jié)構(gòu)表征揭示：修飾共沉淀法制備的MnOx-CeO2催化劑具

2、有較高催化活性的原因是因?yàn)樗w相擁有豐富的Mn4+和表相具有較多的親核晶格氧物種。 比較MnOx-CeO2負(fù)載Ag，Au或Pt催化劑的活性發(fā)現(xiàn)Pt/MnOx-CeO2催化劑表現(xiàn)出最高的催化活性，即在室溫下就能將甲醛氧化變成CO2和H2O。XRD譜表明Pt粒子高度分散在MnOx-CeO2的表面上，H2-TPR技術(shù)表明負(fù)載鉑極大地提高了MnOx-CeO2的氧化還原能力，同時(shí)發(fā)現(xiàn)在還原溫度不高于473K時(shí)催化劑中Mn4+沒(méi)有被還原，這

3、些因素導(dǎo)致了它的高活性。 Ag/MnOx-CeO2催化劑中銀、錳和鈰之間存在著強(qiáng)烈的相互作用，這種相互作用非常有利于分子氧的活化。綜合各種表征和催化活性測(cè)試的結(jié)果，提出了氧在Ag/MnOx-CeO2催化劑上的活化機(jī)理，即活性氧物種主要是通過(guò)氣相氧分子從CeO2經(jīng)過(guò)MnOx轉(zhuǎn)移到活性位Ag2O上形成的。 采用回流法成功地合成了氧化錳八面體分子篩納米棒，這種納米材料對(duì)甲醛完全氧化反應(yīng)的催化活性明顯地高于粉末狀的MnOx。另外