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文檔簡介
1、本文分別采用共沉淀法和浸漬法制備了銅摻雜的Mn-Ce-O系列復(fù)合氧化物及其負載鈀催化劑,以室內(nèi)空氣中的揮發(fā)性有機化合物(VOCs)-甲醛作為分子探針,通過XRD、Raman和H2-TPR等表征技術(shù)手段,系統(tǒng)研究了該類催化劑用于甲醛污染物凈化的催化燃燒性能。實驗結(jié)果表明,當(dāng)Mn:Ce的摩爾比為2:8時,Mn-Ce-O復(fù)合氧化物體系中僅出現(xiàn)CeO2螢石(CaF2)型物相,此時催化劑對甲醛催化燃燒的氧化活性也最高。錳的加入使Ce-O的拉曼峰向
2、高波數(shù)方向移動,說明Mn-Ce間存在著較強的相互作用,這與兩者形成復(fù)合氧化物Mn-Ce-O固溶體密切相關(guān)。在銅摻雜的Mn-Ce-O復(fù)合氧化物中,催化劑的制備方法是影響其催化燃燒活性的主要原因。實驗發(fā)現(xiàn),共沉淀法制備的催化劑中CuO的分散度高于浸漬法,并以非晶相形態(tài)存在,催化活性也明顯高于浸漬法制備的催化劑。銅的添加量為5.0wt.%CuO時,催化活性最好。在CuO的分散閾值(5.0wt.%)以下時,催化劑對甲醛的催化燃燒活性隨著銅摻入量
3、的增加而提高;超過分散閾值,CuO添加量的繼續(xù)增加反而不利于活性。對于銅摻雜的Mn-Ce-O復(fù)合氧化物,離子半徑小于Ce4+的部分Cu2+和Mn3+同樣可進入CeO2的品格中,生成與CeO2螢石(CaF2)型相似結(jié)構(gòu)的復(fù)合氧化物Cu-Mn-Ce-O三元固溶體。實驗結(jié)果表明,Cu-Mn-Ce-O復(fù)合氧化物催化劑的催化燃燒氧化活性與其還原性能呈現(xiàn)順變對應(yīng)關(guān)系,Cu-Mn-Ce-O三元固溶體的形成和高分散、非晶態(tài)的CuO是促進復(fù)合氧化物固溶體
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