SBA-15介孔分子篩制備及其吸附和甲烷存儲功能研究.pdf

1、無機介孔材料與原有的微孔沸石分子篩相比,其有序的介孔通道可以成為大分子的吸附或催化反應場,由于在重油催化和大分子分離等領域的廣闊應用前景,介孔材料成為人們的研究熱點之一.1998年美國加州大學的Stucky等人使用非離子型表面活性劑合成了一種新型的硅基介孔分子篩SBA-n系列,其中尤以SBA-15最為引人注目.因為其具有很好的結構性能、較好的水熱穩(wěn)定性、穩(wěn)定的骨架結構、易于修飾的內表面、一定壁厚且易于摻雜的無定型骨架組成等優(yōu)點,因此在化

2、學工業(yè)、環(huán)境能源、生物技術、吸附分離、催化及光、電、磁等眾多領域有很大的發(fā)展前景. 本實驗首先研究了各種合成因素對SBA-15物理性質的影響,并開發(fā)SBA-15材料在小分子氣體CH<,4>、CO<,2>和N<,2>的吸附分離領域和甲烷水合物存儲領域的應用. 在SBA-15的制備過程中,使用0.1M的HCl濃度,能使合成的材料在其他條件相同的情況下具有最高的比表面積和孔容.通過調節(jié)合成溫度、晶化時間以及擴孔劑1,3,5-三

3、甲苯(TMB)的添加量,可以獲得孔徑在5-20nm之間連續(xù)可調,并且具有500m2/g-900m2/g高比表面積的介孔材料SBA-15.通過重復性實驗,知道SBA-15材料具有良好的可重復性. 選取三個具有不同物理性質的SBA-15材料,測定了每個材料在275K時CH4、CO<,2>和N<,2>三種氣體的吸附等溫線,實驗發(fā)現(xiàn)SBA-15材料對這三種氣體的吸附能力差異很大,因此可以用來作為吸附法分離CH<,4>、CO<,2>和DN

4、<,2>的吸附劑. 通過測定預吸附不同水量SBA-15材料的275K甲烷吸附等溫線,發(fā)現(xiàn)吸附等溫線存在明顯的突越現(xiàn)象.隨著預吸附水量的增加,甲烷的最大吸附量逐漸增加,發(fā)生突越的壓力逐漸降低:R<,w>=2.92時,甲烷水合物的最大儲量是干料儲量的3.75倍,突越點壓力與純水中甲烷水合物的生成壓力十分接近.而后測定了不同溫度275K、277K、279K和281K時水料比為2.69的材料的甲烷吸附等溫線,通過生成焓的計算,進一步確認