混合表面活性劑模板合成骨架含次級結(jié)構(gòu)單元的介孔分子篩及其性能.pdf

1、該論文以多元混合表面活性劑為模板合成骨架壁含Y沸石次級結(jié)構(gòu)單元的介孔分子篩,研究沸石次級結(jié)構(gòu)單元的合成及其與表面活性劑的組裝化學(xué)以及SBUY-M41s系列介孔分子篩之間的相轉(zhuǎn)移規(guī)律,合成出高規(guī)整度的SBUY-MCM-41分子篩,為酸催化和雙功能催化以及低碳烴HC和CO的低溫燃燒反應(yīng)提供熱和水熱穩(wěn)定并酸性強的新型催化材料.該論文首次較系統(tǒng)的研究了用二元混合陽離子——陰離子表面活性劑(CTAB/SL)合成骨架含Y沸石次級結(jié)構(gòu)單元的介孔分子篩

2、的規(guī)律.研究結(jié)果顯示,增大表面活性劑濃度、減小CTAB/SL的比例、延長介孔的晶化時間、增加體系的pH和加入醇類等,均觀察到由MCM-41向MCM-50的相轉(zhuǎn)變過程,二者之間有MCM-41/MCM-48或MCM-41/MCM-50的混合相產(chǎn)生,但均未得到MCM-48的純相,指出可能是由于合成過程調(diào)節(jié)pH時引入大量的反離子,使體系的界面形狀變得對各種因素的改變更敏感所致.通過以上合成規(guī)律的研究,該文得到了合成骨架含Y沸石次級結(jié)構(gòu)單元的六方

3、介孔分子篩SBUY-MCM-41的優(yōu)化條件,并以XRD、TEM、SEM、<'29>SiMAS NMR、<'27>AlMAS NMR、Py-IR和低溫N<,2>吸附等多種現(xiàn)代方法對樣品進行了較系統(tǒng)的表征,特別是通過骨架振動紅外(FT-IR)和<'29>Si液體核磁的聯(lián)合的表征方式,確認了新材料結(jié)構(gòu)中沸石次級結(jié)構(gòu)單元的存在,并初步確認了次級結(jié)構(gòu)單元的種類.該論文研究的第二部分內(nèi)容是SBU<,Y>-MCM-41的形貌控制.首次在堿性條件下,于

4、單一陽離子或混合陰陽離子表面活性劑體系中,合成了具有大孔——介孔網(wǎng)狀多級結(jié)構(gòu)形貌的SBU<,Y>-MCM-41.該論文另一個重要部分是首次將以SBU<,Y>-MCM-41為載體制得的單鈀催化劑應(yīng)用于低碳烴類和CO深度催化氧化方面的性能研究,這部分研究內(nèi)容主要針對汽車冷啟動時排放尾氣的治理問題.研究結(jié)果顯示,Pd-SBU<,Y>-MCM-41作為用于這一領(lǐng)域的新催化劑,由于具有較大的比表面積和孔容,因此具有很好的催化活性,可將HC和CO的