銅基與鐵基鈦柱撐海泡石催化性能的研究.pdf

1、本文通過(guò)鈦柱撐及酸改性，增加中孔比率，改善孔徑分布，提高熱穩(wěn)定性和酸性，使之更適合作為催化劑載體。并利用X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、熱分析儀、紅外光譜(IR)等手段對(duì)鈦柱撐海泡石進(jìn)行表征。 由XRD和SAXRD表征結(jié)果可知：酸改性海泡石d<,110>值由原礦的1.202nm減小為1.18nm，而鈦柱撐海泡石經(jīng)350℃煅燒后，d<,110>值仍保持在1.76nm，說(shuō)明鈦的氧化物柱撐進(jìn)海泡石層間，面間距改變。由于酸能夠

2、破壞海泡石晶體的有序度，鈦柱撐及酸改性海泡石的110面衍射峰都發(fā)生了彌散。由SEM表征可看出，酸性的柱撐液對(duì)粘土表面的溶蝕作用清除了礦物表面的雜質(zhì)，疏通孔道。BET結(jié)果表明，酸改性后海泡石飽和吸附量明顯增加，相應(yīng)的比表面積由原礦的55.6m<'2>·g<'-1>增至127.5 m<'2>·g<'-1>，中孔比率顯著增加，總孔容由0.261cm<'3>·g<'-1>增至0.525cm<'3>·g<'-1>。鈦柱撐的比表面積增至109.8

3、m<'2>·g<'-1>，總孔容增至0.305 cm<'3>·g<'-1>，其中39.77 nm-33.38nm的中孔比率增加最多。酸改性和鈦柱撐后的海泡石比表面積和孔容的顯著增加有利于活性組分的吸附和分散。熱重分析結(jié)果表明，鈦柱撐海泡石提高了海泡石的熱穩(wěn)定性，且能吸附更多結(jié)晶水。m結(jié)果表明，鈦柱撐海泡石上存在Ti-O鍵，柱撐進(jìn)海泡石層間的鈦物種經(jīng)煅燒生成TiO<,2>，增強(qiáng)了海泡石的熱穩(wěn)定性，并產(chǎn)生Lewis酸位，促進(jìn)催化反應(yīng)的進(jìn)行。

4、 以鈦柱撐海泡石作為載體，采用離子交換法和浸漬法制得銅基和鐵基鈦柱撐海泡石催化劑，應(yīng)用于NOx選擇性催化還原和CO催化氧化。并利用X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、X射線光電子能譜(XPS)等手段對(duì)催化劑的表面形貌、活性組分、晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行了探討。 將銅基鈦柱撐海泡石催化劑用于選擇性催化還原NOx，探討了制備過(guò)程中Cu交換液濃度、Cu負(fù)載量、載體改性方法、柱撐溫度和鈉化中陰離子等因素對(duì)催化劑還原NOx的活性影響。發(fā)

5、現(xiàn)Na<,2>CO<,3>鈉化的催化劑活性優(yōu)于NaNO<,3>，陰離子參與到催化反應(yīng)中，在高溫下CO<,3><'2->釋放出活性物質(zhì)O<'->后或脫附后，該活性物質(zhì)O<->或脫附后留下的活性位將促進(jìn)NOx催化還原反應(yīng)。浸漬法制備的Cu最佳負(fù)載量應(yīng)選定在7％左右；Cu交換液濃度應(yīng)控制在0.02mol·L<'-1>；鈦柱撐改性優(yōu)于酸改性；較適宜柱撐的溫度為40℃；將銅基鈦柱撐海泡石催化劑應(yīng)用于CO催化氧化，銅負(fù)載量為5％對(duì)CO的活性最高；C

6、u交換液濃度為0.03mol·L<'-1>的催化劑對(duì)CO活性最佳；鈦/海泡石比增大有利于CO的催化氧化。 將鐵基鈦柱撐海泡石催化劑用于催化還原NOx，浸漬法制備的鐵基鈦柱撐海泡石的Fe最佳負(fù)載量為5％：Fe交換液濃度為0.03mol·L<'-1>的催化劑活性最佳。將鐵基鈦柱撐海泡石用于CO的催化氧化，離子交換法制備催化劑活性明顯好于浸漬法；鐵離子濃度最高的0.07mol·L<'-1>的催化劑活性最佳；Fe最佳負(fù)載量為5％；鈦柱撐

7、海泡石的活性明顯高于酸改性。比較銅基和鐵基催化劑的活性可知，銅基鈦柱撐催化劑對(duì)NOx的還原活性優(yōu)于鐵基催化劑。本文對(duì)兩種催化劑進(jìn)行了XRD、SEM和XPS表征，XRD表征表明TiO<,2>的25.3°的衍射峰隨鈦/海泡石比的增加而趨于尖銳，說(shuō)明隨著鈦/海泡石比的增加，柱撐進(jìn)海泡石的TiO<,2>增加。由SEM表征可知，載體負(fù)載Cu前后的分散度變化不大，但仍有部分的海泡石發(fā)生了燒結(jié)。由能譜實(shí)驗(yàn)可以明顯看出在鈦柱撐的過(guò)程中，有部分TiO<,