基于密度泛函理論的鈦酸鍶電子結(jié)構(gòu)及屬性研究.pdf

1、SrTiO<,3>是一種鈣鈦礦金屬氧化物絕緣體，它被廣泛用于晶界電容器、氧敏傳感器、生長(zhǎng)高溫超導(dǎo)薄膜的襯底，在水的光解中用作催化劑，做為高電容率材料在超晶格和下一代超大規(guī)模集成電路中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。目前，盡管對(duì)SrTiO<,3>電子結(jié)構(gòu)、半導(dǎo)化摻雜、低壓化途徑、導(dǎo)電模型、缺陷態(tài)、表面/界面態(tài)等方面進(jìn)行了大量的理論和實(shí)驗(yàn)研究，但是雜質(zhì)和缺陷對(duì)SrTi<,3>材料半導(dǎo)化、光學(xué)性能以及相關(guān)性質(zhì)的影響機(jī)理仍存在著分歧。本文采用基于密度泛函理

2、論框架下的第一性原理平面波贗勢(shì)方法，對(duì)SrTiO<,3>材料的電子結(jié)構(gòu)、本征氧缺陷、摻雜改性進(jìn)行研究，為制備高質(zhì)量的透明導(dǎo)電薄膜提供理論依據(jù)，所用軟件為Materials Studio3.2中的CASTEP軟件包。主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)果如下： 一、系統(tǒng)地計(jì)算了順電態(tài)SrTiO<,3>體相電子結(jié)構(gòu)，包括能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度、分波態(tài)密度、差分電荷密度，并對(duì)價(jià)鍵結(jié)構(gòu)進(jìn)行了Mulliken布局分析。給出了布里淵區(qū)內(nèi)的高對(duì)稱k點(diǎn)在費(fèi)米能級(jí)附近的能

3、量。Mulliken布局分析、態(tài)密度、差分電荷密度分析均表明，Ti原子與O原子形成的是共價(jià)成分較高的共價(jià)鍵，Sr原子與O原子形成的是離子鍵。 二、計(jì)算了SrTiO<,3-δ>(δ=0，δ=0.125)體系的電子結(jié)構(gòu)。氧空位在母體化合物SrTiO<,3>中引入了大量的傳導(dǎo)電子，導(dǎo)帶底附近的態(tài)密度發(fā)生了畸變，剛性能帶模型不再適合描述SrTiO<,2.875>體系。同時(shí)，在導(dǎo)帶底附近距離費(fèi)米能級(jí)0.3eV處引入了空位能級(jí)，并且由該空位

4、引入的導(dǎo)電電子大部分局域在空位最近鄰的兩個(gè)Ti原子周圍，使得SrTiO<,2.875>體系中由氧空位提供的電子數(shù)目與氧空位濃度的關(guān)系不再滿足線性關(guān)系。 三、研究了替位式摻雜對(duì)SrTiO<,3>幾何結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)的影響。模擬顯示Sb、Nb、La摻雜的n型SrTiO<,3>在導(dǎo)帶底出現(xiàn)大量由摻雜原子貢獻(xiàn)的自由載流子一電子，明顯提高了電導(dǎo)率，改善了SrTio<,3>的導(dǎo)電性能。In摻雜為p型摻雜，在母體化合物SrTio<,3>中引入了