富氫氣體中金屬整體式催化劑制備及CO選擇性氧化性能研究.pdf

1、甲醇重整制氫是解決質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)移動氫源最可行的辦法之一。但重整氣中少量的CO(1％左右)會使電池的Pt電極中毒，導(dǎo)致電池的性能嚴(yán)重下降。CO選擇性氧化被認(rèn)為是最簡單有效的去除富氫氣中少量CO的方法之一。貴金屬催化劑在CO選擇性氧化反應(yīng)中表現(xiàn)出了大的潛力，但儲量有限、成本較高，因而需要降低其用量。另外，微通道的金屬整體式載體不僅可以提高催化劑載體的機械強度，還可以實現(xiàn)反應(yīng)器的小型化，但其核心問題是載體與催化劑的粘附強度

2、問題。基于此，本論文考察了將低含量的貴金屬Pt催化劑負(fù)載于金屬蜂窩載體之上用于CO優(yōu)先氧化(CO-PROX)反應(yīng)。本論文的主要工作包括以下幾個方面： 首先，本文考察了在金屬載體上負(fù)載Al2O3涂層的粘附強度問題。實驗中發(fā)現(xiàn)添加粘結(jié)劑擬薄水鋁石制備得到的涂層粘附強度了有了很大的提高，同時還對眾多影響涂層負(fù)載量和粘附強度的因素做了綜合考察，發(fā)現(xiàn)泥漿固體含量為30％、泥漿的pH值為4以及添加CeZr固溶體等條件下，可以制備得到負(fù)載量合

3、適且粘附強度好的載體涂層。 其次，本文研究了催化劑活性組分負(fù)載方法對制備得到的整體式催化劑性能的影響，包括浸漬法、粉末涂覆法、燃燒法和微乳液法。研究發(fā)現(xiàn)通過浸漬法和粉末涂覆法負(fù)載的整體式催化劑性能較好，尤其是浸漬法負(fù)載的添加Ni助劑的1％Pt-Ni/Al2O3整體式催化劑，在1％CO，1％O2，50％H2，N2為平衡氣的反應(yīng)氣氛中，體積空速為2100 h-1條件下，低溫40℃時CO的轉(zhuǎn)化率能達(dá)到97.5％，大大地提高了CO的低溫

4、氧化性能，同時還探索了采用微乳液方法負(fù)載催化劑于活性組分于整體式催化劑。 最后，鑒于浸漬法和粉末涂覆法負(fù)載的整體式催化劑的優(yōu)良性能，分別對兩種負(fù)載方法制備的整體式催化劑進(jìn)行了添加CO2和H2O的實驗，研究發(fā)現(xiàn)添加CO2和H2O之后催化劑的性能有一定程度的降低。 同時，對1％Pt-Ni/Al2O3催化劑條件優(yōu)化實驗中發(fā)現(xiàn)，500℃焙燒和300℃還原的1％Pt-Ni/Al2O3顆粒催化劑在75℃時CO便能完全轉(zhuǎn)化，完全轉(zhuǎn)化溫