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文檔簡(jiǎn)介
1、氫能是一種清潔的可再生能源,幾乎可以滿足所有的能源需求。將氫能轉(zhuǎn)化成電能是氫能技術(shù)應(yīng)用最重要的方面,其中最典型的就是在質(zhì)子交換膜燃料電池中的應(yīng)用。此類電池所用的燃料主要是通過(guò)碳?xì)浠衔镌诰€重整制得的富氫氣體,而少量CO的選擇性氧化脫除是燃料電池技術(shù)中的一個(gè)重要和關(guān)鍵的組成部分。近年來(lái),CuO-CeO2催化劑以其良好的催化活性和優(yōu)越的經(jīng)濟(jì)性逐漸成為該領(lǐng)域的研究重點(diǎn)。為了進(jìn)一步提高CuO-CeO2催化劑對(duì)富氫氣中CO選擇性氧化的催化性能以及
2、抗H2O和CO2的能力,近年來(lái),人們對(duì)CuO-CeO2催化劑中摻雜其它金屬改性,如摻雜堿金屬和堿土金屬、稀土金屬和過(guò)渡金屬等形成的鈰基多組分復(fù)合氧化物極為關(guān)注。已有較多的研究表明,通過(guò)摻雜少量的金屬摻雜劑可進(jìn)一步提高活性銅物種與CeO2載體之間的相互作用和催化劑的氧化還原能力,尤其對(duì)催化劑的CO氧化低溫活性有顯著的促進(jìn)作用。
本論文利用N2吸附-脫附、X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡和高分辨透射電鏡(TE
3、M/HR-TEM)、程序升溫還原(H2-TPR)、X-射線光電子能譜(XPS)、紫外拉曼光譜(UV-Raman)、原位紅外(insituDRIFTS)、程序升溫脫附(CO-TPD)、CO吸附和活性評(píng)價(jià)等手段,系統(tǒng)地研究了摻雜不同過(guò)渡金屬(Mn、Fe、Ni、Ti、Cr或Co)、Mn的摻雜量、Cu/Mn的總負(fù)載量、焙燒溫度以及制備方法對(duì)摻雜Mn的CuO-CeO2催化劑的結(jié)構(gòu)、氧化還原性能、活性物種的分散和形態(tài)及CO選擇性氧化催化性能的影響和
4、規(guī)律。得到的主要認(rèn)識(shí)和結(jié)論如下:
1.研究了過(guò)渡金屬M(fèi)n、Fe、Ni、Ti、Cr或Co的摻雜對(duì)CuO-CeO2催化劑的結(jié)構(gòu)、氧化還原性能、活性物種的分散和形態(tài)及CO選擇性氧化催化性能的影響。結(jié)果表明,各金屬摻雜催化劑的CO氧化活性順序?yàn)镃uC-Mn>CuC-Fe>CuC-Ti>CuC-Ni>CuC>CuC-Co>CuC-Cr。Mn和Fe的摻雜明顯提高了活性組分銅物種與CeO2載體之間的相互作用,促進(jìn)了銅物種的分散,使更多的
5、銅離子進(jìn)入到CeO2晶格中,同時(shí)還有利于Ce4+→Ce3+的還原以及氧空穴的形成。而Ni和Co的摻雜抑制了活性銅物種的分散,且摻雜的Co替代部分銅離子進(jìn)入到CeO2晶格中,使得部分銅物種在載體表面發(fā)生團(tuán)聚。Cr的摻雜顯著削弱了銅鈰之間的相互作用,降低了銅物種的還原能力并抑制了Cu+活性物種的形成,進(jìn)而降低了吸附和氧化CO的能力。
2.研究了Mn、Cu的負(fù)載量及催化劑的焙燒溫度對(duì)CuC-Mn催化劑的結(jié)構(gòu)、氧化還原性能、活性物
6、種的分散和形態(tài)及CO選擇性氧化催化性能的影響。結(jié)果表明,當(dāng)Cu和Mn的總含量為5%、Mn∶Cu=1:5且焙燒溫度為500℃時(shí),CuC-Mn催化劑的低溫氧化活性最好,完全轉(zhuǎn)化CO的溫度窗口高達(dá)40℃,同時(shí)表現(xiàn)出良好的抗H2O和CO2的性能。適量Mn的存在以及合適的焙燒溫度均可進(jìn)一步增強(qiáng)活性組分銅物種與CeO2載體之間的相互作用,從而促進(jìn)銅、錳物種的分散和還原性能。
3.研究了制備方法(水熱法、溶膠-凝膠法、浸漬法或共沉淀法)
7、對(duì)CuC-Mn催化劑的結(jié)構(gòu)、氧化還原性能、活性物種的分散和形態(tài)及CO選擇性氧化催化性能的影響。結(jié)果表明,采用水熱法制備的CuC-Mn-HY催化劑表現(xiàn)出最好的氧化CO的低溫活性和最寬的完全轉(zhuǎn)化CO的溫度窗口,各催化劑的CO氧化活性順序?yàn)镃uC-Mn-HY>CuC-Mn-SG>CuC-Mn-IM>CuC-Mn-CP。采用水熱法和溶膠-凝膠法制備的催化劑晶粒粒徑較小,比表面積較大,孔徑分布較窄,銅、錳物種在載體CeO2表面的分散性好,且有較多
8、的銅、錳離子進(jìn)入到CeO2的晶格而形成均一性較好的Cu-Ce-Mn-O三組分固溶體,從而促進(jìn)銅、錳物種與載體CeO2之間的相互作用。CuC-Mn-HY催化劑中存在較多且穩(wěn)定的Cu+物種,而錳物種主要以高價(jià)態(tài)的Mn4+存在,也有利于Cu2+→Cu+的還原,從而提高了催化劑的氧化還原性能。采用浸漬法制備的催化劑中出現(xiàn)了大量團(tuán)聚的銅物種,不利于活性銅物種的分散,導(dǎo)致催化劑的比表面積大幅降低。而采用共沉淀法制備的催化劑在反應(yīng)過(guò)程中由于其表面嚴(yán)重
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